相变材料锗锑碲中原子无序的产生演化及作用

Phase change memory (PCM) is considered to be one of the most promising candidates for data storage and memory technologies. Its working principle is to utilize the fast/reversible phase transitions and large electrical contrast between the amorphous and crystalline phases of GeSbTe (GST) phase change materials. Previous investigations suggest atomic disorder plays an essential role in shaping the electronic properties of GST (Nat. Mater. 10, 202; Nat. Mater. 11, 952), however, a universal theory is still lacking, and several pressing questions need to be answered. In this project, we aim at studying the structural, electronic and topological properties the GST compounds in its amorphous and various crystalline forms through large-scale first principle simulations, and in situ (scanning) transmission electron microscopy experiments. We will categorize the types of atomic disorder and clarify their effects; elucidate the microscopic origins of electron localization in amorphous GST, and understand the robustness of this localization mechanism against aging and composition variation; pin down the evolution path of atomic disorder and the microscopic origins of structural transitions in GST; explore the correlation and interaction between disorder-induced Anderson insulating behavior and topological insulating behavior in GST crystals. This project will solidify the fundamentals of “disorder control”, which shall serve as theoretical guidelines for phase-change device design.

相变存储器是目前最具应用潜力的新式存储介质之一，其工作原理是利用相变材料锗锑碲晶相和非晶相之间的可逆转变以及两相间巨大的导电性差异实现数据存储。前期的研究表明原子无序对锗锑碲电子性质起着至关重要的影响(Nat. Mater. 10, 202; Nat. Mater. 11, 952)，但锗锑碲中原子无序的产生演化与作用尚未形成系统理论，数个关键问题亟待解决。本项目采用大尺度第一性原理计算结合原位电子显微学实验深入研究锗锑碲非晶相及数个晶体相的结构特征、电子性质和拓扑性质，总结原子无序的类别并阐明其作用；揭示非晶锗锑碲电子局域化的根源，明确结构弛豫和材料组分对该电子行为的影响；研究锗锑碲晶体中原子无序微观演化、结构相变的路径和机理；探索锗锑碲晶体中无序安德森绝缘性与拓扑绝缘的关联与作用。本项目将为调控无序打下坚实的理论基础，进而对相变存储的器件设计提供积极的理论指导意义。

人工智能、大数据等技术的快速发展对数据的存储与处理提出了极高要求。目前以非易失存储Non-Volatile Memory与存内计算In-Memory Computing芯片为代表的下一代芯片正从基础研究转向实际应用，在大数据环境下起到愈发关键的作用。以英特尔傲腾芯片Intel Optane为代表的相变存储器Phase-Change Random Access Memory (PCRAM)已经率先进入市场，在提升操作速度和存储密度、降低功耗等方面具有明显优势。该类存储芯片的研发是基于经典相变材料锗锑碲Ge2Sb2Te5，利用其非晶相与晶体相之间超过3个数量级的电阻差异实现逻辑值0和1的识别。相变存储器的性能极大地依赖于相变合金的自身性质，如何进一步提升芯片的服役性能是该领域发展的核心问题，其难点在于从原子尺度理解相变合金的工作机制，尤其是无序的产生、演化和影响，以及如何从根源上系统性地优化相变合金的关键性能参数等。.项目组使用球差校正及高分辨透射电镜，从亚埃级分辨率表征分析相变材料的原子结构及多种无序，从原子尺度实现-非晶相-立方相-六角相之间多种相变路径的原位观察，并结合大尺度第一性原理计算，研究了相变过程的结构演化机制和工作机理，明确了结构无序与电子态的相互作用；同时基于上述研究，面向超快相变、多值识别和低功耗相变操作等的实际应用需求，探索新式相变合金与相变机制，针对性提升相应关键参数，打破多项性能指标记录值。其中一项成果入选中科院发布的改革开放四十年40项标志性重大科技成果。项目执行期间围绕相变合金结晶化与非晶化微观机理、结构无序表征与电子行为分析等方向发表学术论文33篇，包括Science 3篇，Nature Reviews Materials综述论文1篇等，累积引用1200次。围绕相变合金材料筛选、材料制备与新式相变机制等方面申请发明专利7项，授权4项。招收研究生24人，已毕业博士生3人以及硕士生5人。主办国际学术会议3次，在学术会议上做邀请报告15次，指导学生获得最佳展板奖9项。项目执行期间的研究成果为后续相变存储器的设计与研发奠定了坚实的理论基础，也为相变合金的实际应用提供了重要的实验数据。