低标度量子化学程序

The project aims to develop low scaling quantum chemistry software for electron correlation methods and etc., which is expected to provide an effective tools for large molecules and condensed-phase systems. For the electron correlation methods, we will develop our independent parallel MP2, CCSD, and CCSD(T) programs based on our cluster-in-molecule (CIM) approach. We wantto realize the refined parallelism for each CIM molecular cluster. Then, we will implement the computational program for the analytic first-order energy derivative of CIM, which is expected to employed for the geometry optimization at CIM-MP2 level. Next, with the frame of generalized energy-based fragmentation under the periodic boundary conditions (PBC-GEBF), we will develop molecular dynamics program for PBC-GEBF-QM/MM, which is expected to be used for the simulations of biological systems in solutions. Finally, we will further develop and refine our low scaling quantum chemistry software for massive distributed parallelization in supercomputing servers. We will promote the software to be applied to computations and simulations of complex systems.

本项目致力于发展用于电子相关等方法的低标度量子化学软件，为大分子和凝聚相体系的计算提供有效的工具。在电子相关方法方面，主要拟基于我们前期的分子中的簇(cluster-in-molecule, CIM)方法，发展自主的并行的MP2, CCSD和CCSD(T)程序，以用于CIM单个分子簇在节点内的精细化并行。进一步发展CIM-MP2能量一阶解析导数的计算程序，以用于CIM-MP2几何构型优化。此外，我们还拟基于在周期性边界条件(PBC)下的普适的基于能量的分块(generalized energy-based fragmentation, GEBF)方法，实现PBC-GEBF-QM/MM分子动力学模拟程序，用于生物体系等在溶液中的动力学模拟。最后，进一步发展和完善我们的低标度量子化学软件，实现在超级服务器上的大规模分布式并行计算，以推广应用于复杂体系的计算模拟。

传统量子化学方法的计算量随体系大小呈指数增长，难以应用于复杂体系（如纳米材料、生物大分子、溶液等）的理论研究。本项目在前期工作基础上，进一步发展了两类低标度的量子化学方法和相应的软件，并取得了一系列显著进展：(1) 进一步发展了GEBF和PBC-GEBF基态计算方法和程序，实现了溶液中大分子和分子晶体的振动圆二色性光谱的计算、隐式溶剂模型下的大分子溶剂化能的计算、及超分子等结合能的准确计算；(2) 拓展了GEBF局域激发态算法和程序，提出用于激发态追踪的跃迁轨道投影算法，结合DBSCAN态分类算法，实现了激发态的结构优化和电子发射光谱的计算；(3) 开发了基于GEBF的机器学习力场和程序，结合分子力学，在量子力学水平下实现了气相和溶液中蛋白质或超分子等大体系的动力学模拟，速度接近分子力学。(4) 发展了CIM局域相关方法和程序，实现了用于凝聚相体系计算的周期性PBC-CIM方法、CIM-MP2结构优化算法，改进了虚轨道构建算法，提高了计算精度和速度。..项目实施以来，已经开发或完善了自主知识产权的软件三项，包括：低标度量子化学软件（LSQC）、全自动原子精度组装与重组软件（FAAR）、基于片段的机器学习势软件 (FBMLP)，本项目的研究成果共发表论文19篇，其中项目负责人通讯作者或第一作者论文18篇，主要发表在国际重要期刊上，如Acc. Chem. Res.、Chem. Sci.、J. Chem. Theory Comput.、Phys. Chem. Chem. Phys.、J. Phys. Chem. A/B/C、J. Chem. Phys.等。基于该项目的成果，项目负责人2019年在“在第八届海峡两岸理论与计算化学大会”（中国台北）上作邀请报告，在国内其他重要学术会议上作邀请报告4次，2019年获得教育部自然科学奖一等奖（第二完成人）。