络合吸收-生物还原烟气脱硝系统中生物膜形成机制及其反应/传递过程模拟

It is crucial to understand the mechanism of microstructure formation and its function for the simulation and system scale-up of chemical absorption-biological reduction integrated system, which is a multiphase and multicomponent system. Based on the existing research, this project is aiming to ascertain and simulate the formation mechanism of biofilm microstructure through quantifying the effects of flow fields, biomass, and component concentrations; to study the reaction and transfer process in the biofilm surface through the investigation of the effect of the biofilm microstructure on flow state and of the both two on mass transfer mechanism of key components; to reveal the relationship between biofilm structure and reactor performance based on the biofilm formation mechanism and reaction/transfer mechanism of biofilm surface and biofilm packings agglomerate structure; to establish and validate the multi-scale model for reaction and transfer involved in the biofilm packed tower system. The results of this project will provide theoretical foundation for the amplification and regulation of waste gas treatment in biofilm-packing column, and also enrich the theoretical basis of multi-scale research on three-phase reaction system.

络合吸收-生物还原烟气脱硝集成系统是一个典型的多相多组分复杂系统，填料塔（反应器）内生物膜微观结构及其表界面的多相反应/传递规律对于该系统的模拟放大具有重要意义。本项目是基于已有的研究成果，通过量化流场、生物量、气液组分浓度等因素对于生物膜微观结构的影响, 探明生物膜结构的形成与发展机制，建立适宜的数学模型对生物膜形成过程进行动态模拟；阐明生物膜表界面结构对气液流场和关键组分传质及反应的作用机制，揭示生物膜表界面的反应/传递规律；基于生物膜形成机制及生物膜表界面反应/传递机理，考察生物膜填料聚团尺度传递过程，揭示生物膜结构与填料塔性能之间的内在联系；构建填料塔系统多尺度耦合的反应/传递模型，并进行实验验证。预计本项目的研究成果，将为生物膜填料塔废气治理的模拟放大和调控优化提供理论支撑依据，也将丰富三相（气、液、生物膜）反应系统多尺度研究的理论基础。

络合吸收-生物还原技术烟气脱硝技术（CABR）能够满足我国以中小型规模为主的燃煤工业锅炉烟气氮氧化物（NOx）深度处理的技术需求。微生物膜是该系统最为重要的部分，对其微观结构、表面传递和反应的研究有助于进一步优化和推广CABR反应系统。本项目通过介观流化反应器进行对系统中的生物膜形成和变化机制进行研究，在40μLmin-1的流速下，生物膜的生物还原能力约为5×10^-10molmm-3h-1，铁还原菌的丰度较低。构建了多尺度耦合的传质-反应动力学模型，对CABR体系中多相传质反应过程进行了模拟分析，并基于此进行了放大计算，为该体系的放大提供了定量依据。另外，通过生物电化学强化提升CABR系统的氮氧化物处理负荷和运行效果，构建了络合吸收-生物电化学还原烟气脱硝集成系统（CABER)。研究了CABER体系中电流密度等参数对微生物膜空间结构及群落结构动态变化的作用机制，并构筑了聚吡咯-碳纳米管（Ppy-CNTs）为基底的高活性生物膜。生物膜表界面的传递/反应机制研究发现，Fe(III)EDTA的生物电化学还原通过物理接触以直接电子传递过程为主，H2、微生物分泌物未参与电子传递过程；Fe(II)EDTA-NO的还原则是以Fe(II)EDTA为电子传递体的间接还原为主，其还原机制实际为铁自养反硝化过程。生物膜电子传递过程符合Nernst-Monod动力学，模拟分析得到Fe(III)EDTA还原的电子传递过程的半饱和电子受体浓度为4.08molm-3，中点电位值为1.79mVvs.SHE。本项目的实施为生物法脱硝技术的发展提供了重要的基础研究数据，为生物反应器的放大和应用提供了建设性的方向，具有重要的研究意义。