基于物种示踪方法研究长三角大气细颗粒物中关键组分的污染来源

Currently PM2.5 is the most significant air pollution issue in both urban and regional areas in China. However, the pollution sources of PM2.5 and its major components are still not clear, which seriously impedes the knowledge and pollution control of PM2.5. With Shanghai and the Yangtze River Delta region as the study domain, based on the emission inventory developed by our team, this proposal will apply the particulate matter source apportionment technology (PSAT) coupled with the tagged-species method in PMCAMx model to study the pollution contributions to major components of PM2.5. Tagged-species for each source group will be added to the PSAT technology for source apportionment of seven PM2.5 species.Two types of primary particulate (POA、PEC), three types of water soluble inorganic ions (including sulfate, nitrate and ammonia) and secondary organic aerosol (SOA) from 16 cities and 8 types of sectors (including power plants, industrial boilers, industrial area source, mobile source, residential source, volatile source, agriculture and natural source) in mega-cities such as Shanghai,Nanjing and Hangzhou will be quantified using this new methodology. Results of the project can provide a new method of PM2.5 source apportionment, and provide the scientific findings to develop feasible control of PM2.5 sources as well.

大气PM2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题，而PM2.5及其关键组分污染来源的模糊不清，严重制约了人们对PM2.5的科学认知和污染防控的步伐。本研究拟选择长江三角洲城市群作为研究区域，基于本研究团队已经建立的大气污染物排放清单，利用PMCAMx三维模型中耦合了物种示踪机制（tagged-species）的颗粒物来源追踪方法（PSAT），对各种污染源加入反应性示踪物跟踪污染源的反应过程，以探讨和揭示长三角16个城市、8类污染源（包括电厂、工业锅炉和炉窑、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、农业源及天然源）对上海、南京和杭州等大城市大气中2种一次颗粒物（POA、PEC）、3种水溶性无机离子（SO42-、NO3-、NH4+）及二次有机气溶胶（SOA）的污染贡献，以期为我国典型城市群深入开展PM2.5的来源解析提供新思路和新方法，为开展PM2.5科学防控提供理论依据。

近年来，我国东部地区冬季频繁爆发长时间、大范围、高强度的PM2.5污染，严重威胁人体身体健康，引起了社会的广泛关注。准确定量识别污染源对PM2.5的贡献是有效防治灰霾的重要科学前提，虽然已有不少研究应用受体模式、源清单、数值模型等方法探讨了城市PM2.5的来源，然而城市群PM2.5中各种组分特别是二次细颗粒物的来源仍然不清，严重制约了人们对PM2.5的科学认知和污染防控的步伐。.本项目以我国东部典型城市群长三角为案例，以自下而上建立的高时空分辨率多污染物排放源清单为基础，基于CAMx三维数值模型中耦合了示踪机制（tagged-species）的细粒子来源追踪技术（PSAT），通过对各种污染源加入反应性示踪物跟踪其的反应过程，揭示了26个城市、9类污染源对上海、南京、杭州、合肥等大城市PM2.5及其关键组分（包括SO42-、NO3-、NH4+、OC、EC等）的污染贡献，构建了城市群内部的污染传输矩阵。.基于研究建立的源识别方法，选择2013年12月长三角严重污染事件中四个典型污染过程，对PM2.5进行了源识别模拟研究。结果显示，工业是长三角最大的PM2.5贡献源，其次为扬尘，流动源和挥发源也有稳定贡献。长三角城市站点PM2.5组成以硫酸盐、硝酸盐、铵盐为主。硫酸盐主要来自工艺过程、工业锅炉和窑炉以及电厂的一次排放和二次转化；工业锅炉和窑炉、电厂和流动源则是硝酸盐的主要前体物排放源；铵盐主要来自农业源和挥发源的排放转化；对元素碳贡献较高的是工艺过程和流动源；有机碳来源相对分散，工艺过程、锅炉和窑炉、挥发源和扬尘都有一定贡献。在冬季不利气象条件下，锅炉窑炉、电厂和机动车尾气对硝酸盐贡献比例显著增加；受本地影响较大的相对清洁时段，生产工艺过程源对组分贡献占比突显。.本项目研究意义为：（1）利用耦合了物种示踪方法（tagged-species）的颗粒物来源追踪技术（PSAT），深入探讨大气PM2.5中6种关键组分的来源，这种新思路和新方法对于研究大气PM2.5特别是二次污染来源具有重要科学价值和研究意义。（2）构建了长三角区域内PM2.5传输矩阵，对于指导区域联防联控特别是冬季重污染应急联动具有重要现实意义和理论依据；（3）对PM2.5中各种组分分别进行来源追踪，量化不同地区、不同污染源对大城市PM2.5的污染贡献，为我国制定污染减排、调控政策提供科学依据。