TiO2基三维有序大孔复合材料组装与微波对光催化性能的强化

Simultaneously using polystyrene (PS) latex sphere and triblock copolymer surfactant EO20PO70EO20 (P123) as dual templates, the TiO2 substrate, having three-dimensionally ordered macroporous(3DOM) structures and well-distributed mesoporous in the walls, was prepared by the sol-gel method and different post-processing methods including calcination and extraction in solution. By some methods of chemistry coordination, in situ synthesis, nuclear shell package and so on, the three-dimensionally ordered macroporous composites with TiO2 as substrate, showing regular structure and excellent morphology, will subsequently be assembled with those optical active components such as heteropolyacid and metal oxide semiconductor. Looking upon the macroporous of 3DOM composites assembled, as a kind of "microreactor", and combining with microwave enhanced photocatalytic properties, the surface physical and chemical properties, optical absorption properties, morphology, crystalline structures and synergistic effect between optical active substances of 3DOM composites with TiO2 as substrate in the "microreactor" will be systematically studied. To further improve microwave enhanced photocatalytic efficiency, the performance of three-dimensional ordered macroporous composite with TiO2 as substrate will be optimized. In addition, of which microwave enhanced photocatalytic reaction mechanism will be clearly explained. The research that will be carried out is the in-depth understandings and discussions about microwave enhanced photocatalytic properties and mechanism of 3DOM composite with TiO2 as substrate. Meanwhile, this will lay the theoretical basis in the technology research for microwave enhanced photocatalytic degradation of organic pollutants.

同时采用聚苯乙烯(PS)微球和EO20PO70EO20(P123)作为模板剂，经溶胶-凝胶再结合煅烧与溶剂萃取后处理方法制备具有均匀介孔孔壁和三维有序大孔(3DOM)结构的TiO2基体。再通过化学配位、原位合成以及核壳包裹等方法将多酸、半导体金属氧化物等光活性组分与其组装成结构规则、形貌优异的TiO2基三维有序大孔复合材料。以组装后的TiO2基复合材料的大孔作为"微反应器"，并结合微波对光催化性能系统研究"微反应器"内TiO2基复合材料的表面物理化学性质、光吸收特性、形貌、晶相结构以及光活性物质间的协同效应。通过优化TiO2基三维有序大孔复合材料的性能来进一步提高微波强化光催化反应效率，并清楚地阐明其微波强化光催化反应机理。 拟开展的研究是对TiO2基三维有序大孔复合材料微波强化光催化性能与机理的深入理解与探讨，可为微波强化光催化降解有机污染物的工艺研究奠定一定的理论基础。

TiO2是光催化领域中极具应用前景的一种半导体材料，以TiO2为基体的复合材料制备与光催化性能的研究备受科学家的关注。.本研究运用分子设计和分子工程思想，在聚苯乙烯(PS)微球和EO20PO70EO20(P123)双模板作用下，以TiO2为基体，通过化学配位、原位合成以及核壳包裹等方法，组装并制备了一系列光催化性能优异且具有三维有序大孔结构（3DOM）的复合材料。同时，以3DOM体系中的大孔作为“微反应器”对微波辐射作用下光催化活性与反应机理进行了动态研究。根据各表征实验数据以及光催化过程中所检测到的各种活性自由基的动态结果，清楚阐述了TiO2基三维有序大孔复合材料微波强化光催化反应的机理，并揭示了TiO2基三维有序大孔复合材料在微波辐射作用下光催化活性被强化的影响因素与规律。. 本研究将TiO2基复合光催化材料组装成三维有序大孔后，一方面利用3DOM材料所具有的高孔隙率、大比表面积、周期性孔结构排列、均匀孔尺寸及结构整体三维有序等优势，将纳米粒子材料特性与有序大孔结构相结合，使TiO2基复合材料在三维有序结构中产生了新颖的功能。另一方面，将独立的大孔单元比作光催化反应中的“微反应器”，通过系统研究“微反应器”中TiO2基复合材料的表面物理化学性质、光吸收特性、形貌、晶相结构以及光活性物质间的协同效应，揭示了大孔复合材料在微波辐射下光催化性能强化的本质。另外，由于复合材料的层层堆积、有序连接以及核壳包裹，其均匀有序的结构特点，能够有效地降低物质的扩散阻力，大分子或大颗粒可以接触到催化剂的内表面，不仅进一步增加了光催化反应的活性点，而且3DOM材料所具有的光子晶体慢光效应也较大幅度地提高了其催化活性。本项目为微波强化光催化降解有机污染物的研究奠定了一定的理论基础，为工业废水等环境污染的治理开拓了新的途径。. 在四年的研究中，项目成果较为显著。不仅圆满完成项目所有预期目标，而且发表第一标注基金项目的SCI检索论文25篇（影响因子在3.0以上的论文13篇），EI检索论文2篇，国家级核心论文6篇。获得黑龙江省科学技术二等奖1项，申请发明专利7项，培养了12名硕士研究生获得硕士学位。