界面水结构和性质对冰异质形核的影响

Heterogeneous ice nucleation strongly affect the micro-physical properties of mixed-phase clouds and then influence the global radiation budget. Recently, it is realized that only fewer atmospheric aerosols in coluds can effectively serve as ice nuclei. However, it is not well understood about the effects of aerosol size, surface properpties, aerosol-water interactions,and the properties and structure of interfacial water on heterogeneous ice nucleation. All these basic issues are frontier research program in soft matter physics.In this project, we plan to reveal the conditions of aerosol particles for effectively activating ice, through experimentally studying the effect of mentioned factors above on heterogeneous ice nucleation temperature and nucleation rate.We plan to mainly answer three queations, i.e. the effectiveness of concept of lattice mismatch in heterogeneous ice nucleation; the role of the vitrified atmospheric aerosols in the process of heterogeneous ice nucleation; and the influence of the structure and properties of interfacial water on heterogeneous ice nucleation.

冰的异质形核过程决定大气对流层中云的物理性质进而影响地球辐射平衡。在大量的悬浮气溶胶颗粒中，只有少部分能作为冰的有效异质形核质点。为澄清该问题，需要理解不同质点的尺寸、表面结构、表面－水相互作用特征、及表面水层的结构和性质在冰形核过程中的作用。相关基础研究内容是软凝聚态物理急需回答的前沿课题。本项目计划通过实验研究上述因素对冰异质形核温度和形核率的影响，系统探讨作为冰异质形核质点的条件。我们希望回答晶格失配模型在冰异质形核过程中的有效性；玻璃态溶胶在冰异质形核中的作用；特别是希望得到界面水结构和性质对冰异质形核的影响。

低浓度水溶液中水的结晶或高浓度水溶液中水的冷结晶是物理化学、生物物理、大气、食品、低温储存等诸多学科或技术领域非常关注的课题。结合水为溶质和其周围水分子之间的界面。这部分水分子的存在、结构和性质如何影响水的晶化是揭示水溶液有别于体相水的关键问题。..在该项目执行期间，我们首先根据溶质会导致部分水分子易玻璃化的现象定义了结合水。发展了一个全新的state diagram，并依此来量化结合水而评估溶质对近邻水分子影响的能力。在低浓度区，不同类型的溶质因被不同数量的结合水所屏蔽而对具有对远离溶质自由水相同的影响。因此，自由水或水合溶质的质量分数可有效归一化水溶液中水的均质形核温度和水溶液中冰的熔化温度。压力和结合水量的增加在改变水溶液中均质形核温度方面等价。而在中等浓度的水溶液，有别于传统观点，我们发现结合水会直接参与水的冷结晶。冷结晶过程中，纯溶质相的出现验证了该观点。冷结晶结束，原脱水的溶质相又重新水合。另外，结合水和受限水介电弛豫相同时，冷结晶发生，即两者间动力学的协同性在冷结晶过程中扮演关键角色。该协同性对金属玻璃体系和高分子材料的冷结晶具有普适性。..在研究上述内容的同时，我们成功将水溶液分为III个浓度区间。两个分界浓度点与溶质结合水数高度相关，比值与溶质类型无关。当改变浓度经过临界浓度时，不知水在低温表现出的晶化或玻璃化能力表现出显著的改变；水溶液中水在室温的振动性质与浓度的关系同样发生明显的变化。该结果进一步肯定了上述浓度分界点是水溶液的特征浓度。