基于静电纺丝技术构筑新型整体式炭纤维/碳管复合电极及其电容去离子脱盐性能研究

电容去离子是一种低耗高效环保的海水淡化高新技术，其关键是炭基电极材料的制备与调控。针对目前炭电极成型困难、脱盐容量小等缺点，本项目提出一种基于静电纺丝技术构筑聚丙烯腈基活性炭纤维/碳纳米管（PANC/CNT）复合电极的制备新工艺，预期获得较高脱盐容量的新型整体式炭电极。主要研究内容包括：（1）基于静电纺丝法制备PAN基活性炭纤维；（2）CNT与PAN共混原位静电纺丝，经预氧化、炭化、活化处理，构筑整体式PANC/CNT复合电极；（3）利用化学气相层积法在静电纺丝法制备的PAN基炭纤维上生长CNT，构筑整体式复合电极；（4）电极脱盐性能研究及其机制诠释。通过研究制备过程参数、材料的组成和结构以及电化学性能三者之间的关系，实现PANC/CNT复合电极材料的可控制备和高脱盐容量与循环再生稳定性的协同效应，构筑出一种结构可控、再生性能稳定且高脱盐容量的新型电容去离子海水淡化用整体式炭电极材料。

电容去离子技术是一种低耗高效环保的苦咸水脱盐高新技术，其核心和关键是高性能炭基电极材料的创制。本项目针对目前炭材料电极脱盐容量低等瓶颈性难题，研究并建立创制结构新颖、循环性能优异的整体式炭纤维电极材料的新技术策略。采用静电纺丝工艺制备自支撑无粘结剂的纳米炭纤维电极材料，研究表明随着活化温度的提高，纳米炭纤维电极材料比表面积从335m2/g增加到712m2/g，纤维直径从800nm降低到285nm，而电吸附脱盐容量可达4.64mg/g；该结果源于整体式炭纤维电极避免了粉体炭材料因添加粘结剂而造成的孔道堵塞。此外，通过复合碳黑、石墨烯、以及碳纳米管的不同调控策略，构筑了具有可以调变的微孔-介孔-大孔分布的多尺度层级孔结构和优异的导电能力的三维整体式电极材料，极大地降低了微孔炭材料的双电层重叠效应，提高了电流效率；使得脱盐容量提高了39%-116%；其脱盐容量在1.2V的直流电压下可达到12mg/g，并具有优异的循环性能。基于此，我们提出了层次孔孔道结构对于电容去离子脱盐容量提高、改善循环性能的机制，解决了常规微孔炭电极材料脱盐容量低的瓶颈性问题。.在此基金资助下，发表同行评议论文10篇，其中Electrochimica Acta上论文获得2012-2013年度最佳引用论文奖。发表在英国皇家学会的品牌刊物Journal of Materials Chemistry上文章（Title：Hierarchical activated carbon nanofiber webs with tuned structure fabricated by electrospinning for capacitive deionization）因为新型高效的脱盐用电极材料的设计构筑开辟了新的技术途径，被评为热点文章并作外封面重点报道。另外培养1名博士（即将毕业），4名硕士（2名已毕业），申请两项中国专利，发表7篇会议文章，其中1篇被选为2013年中国化工年会分会场作专题汇报，1篇作为2014在荷兰Leeuwarden举办的国际会议Interfaces in Water and Environmental Science作邀请报告。此外，项目合作者邱介山教授因在电容去离子领域的贡献被推举为国际电容去离子委员会的委员。在此基础上，协助邱介山教授申请到重点基金一项（No.21336001）。