二维半导体双层异质结中暗激子态及其自旋、能谷特性研究

The heterobilayer of transition metal dichalcogenides (TMDCs) is one of the important material platforms to implement valleytronics applications due to their complex exciton physics and exotic spin and valley degree of freedom. Apart from the generally investigated bright excitons, there is another kind of dark excitons depending on the relative spin orientation, which plays a key role in many spin and valley related phenomena. The dark excitons in the TMDCs heterobilayers will possess more interesting and superior physical properties considering the type II band alignment and the moiré superlattice potential. However, the experimental progress in this direction is very limited currently. In this project, we will study the dark excitons in the TMDCs heterobilayers systematically by using polarization-resolved micro-photoluminescence techniques. We plan to examine the unusual properties of the intralayer dark excitons due to the new dielectric environment, charge separation, charge and energy transfer across the layers and the moiré superlattice potential. We will also investigate the energy position, valley-dependent optical selection rules of the interlayer dark excitons in the heterobilayers, aiming to find the possible strategy of controlling these properties by the moiré superlattice potential. These explorations will provide physical fundamentals for the applications of TMDCs in the valleytronics and the quantum information processing.

过渡金属硫化物及其双层异质结中具有丰富的激子物理现象、独特的自旋和能谷自由度，是实现能谷电子学应用的重要材料体系。根据形成激子的电子空穴对的相对自旋取向，除了通常研究的明激子态外，还存在一类暗激子，这在很多自旋、能谷相关的现象中起决定性作用。在双层异质结中由于II型能带排列、莫尔周期势的作用，暗激子将具有非常新奇和优异的物理性质，而目前这方面的实验研究非常有限。本项目将利用偏振分辨显微荧光实验技术在过渡金属硫化物的双层异质结中，系统开展暗激子态的研究：研究层内暗激子由于新的介电环境、电子空穴分离、层间电荷和能量转移和莫尔周期势所带来的新性质，尤其是其中和自旋、能谷相关的属性；研究双层异质结中层间暗激子态的能量位置、能谷依赖的光学跃迁选择定则和莫尔周期势对这些性质的调控作用等。这些探索为这类材料在能谷电子学、量子信息领域的应用提供物理基础。

以石墨烯为代表的二维材料极大拓宽了凝聚态物理的研究体系，促进了基础理论和相关信息器件的发展。石墨烯虽然具有很多优越性，但零带隙特点限制其在高开关比器件方面的应用。二维半导体材料具备类似石墨烯的层状结构，但具有1eV能量左右的直接带隙，近年来引发研究人员的广泛关注。由于这类半导体材料的静电屏蔽减弱，激子效应非常强，主导了光学响应。因此对二维半导体及其异质结和同质结中激子态的研究是了解其与光相互作用规律和相关应用的关键。在本项目实施过程中，我们主要进行了四方面工作：1.完成样品制备系统和显微光谱测量系统的搭建，完成异质结样品介电材料、退火等优化工艺的参数摸索。2.针对双层MoS2体系利用压力和转角调控研究其中层间激子的响应和自旋轨道耦合特性。3. 针对暗激子为能量最低激子态的WSe2材料，我们研究了其中的激子-声子耦合现象。4.利用WSe2和WS2的异质结构与MoS2结合，进一步构建三层异质结并研究其中层间激子发光现象。相应的重要结果和关键数据包括：实现了转角可控的高质量样品堆叠制备；实验证实了双层MoS2层间激子对转角和层间距的高度敏感性，其空穴层间耦合能为48meV；明确了单层WSe2中的K6声子对激子形成初期的重要散射过程等。本项目基本完成了研究目标。项目执行期间，发表SCI论文6篇，另外还有正在进行的工作2项，预计2023年整理投稿。本项目的研究加深了对二维半导体及其异质结、同质结中激子态、层间耦合等基本问题的理解，为进一步促进这些材料的应用提供基础。