耦合同向碳纳米管中的声子输运与热传导机制研究

It is both theoretically and experimentally reported that the individual carbon nanotubes have extremely high thermal conductivity. However, the thermal conductivities of the aligned carbon nanotube (CNT) arrays reported in literatures do not take the full advantage of the high thermal condcutivities of the individual CNTs. According to the general phonon transport theory, the coupling between a CNT and surrounding materials (substrate or other CNTs) can suppress the energy transport through this CNT due to the additional interface phonon scattering. On the other hand, very recently, some other groups found that the thermal transport in some nanosized materials can be counterintuitively enhanced by the coupling to the surrounding media. For such cases, previous studies on the thermal conductivity of CNTs have shown controversial results. Both enhancement and reduction in thermal conduction have been observed. Considering the searching for carbon-based materials with high thermal conductivities, we propose to investigate the thermal transport through the aligned arrays of coupled carbon nanotubes in this project. Molecular dynamics simulations, theoretical analyses, and experiments will be performed to study the influence of the intertube coupling effect on the phonon transport. Specially, the nonequilibrium classical molecular dynamics simulation method will be conducted to calculate the thermal conductivity of the coupled carbon nanotubes. The phonon spectral energy density method will be employed to analyze the phonon transport through the coupled carbon nanotubes, especially the phonon resonance phenomenon which is supposed to enhance the heat conduction. A deep-in-depth understanding of the influence of the intertube coupling on the phonon transport of coupled CNTs provides people the theoretical basis for the optimization of the aligned CNT arrays as a thermal management material.

理论和实验研究表明，单根碳纳米管具有非常高的热导率，但是由大量碳纳米管同向排列而成的碳纳米管阵列材料的导热性能并不比一般的金属材料更优异。大多数学者都认为，碳纳米管之间的耦合作用会导致额外的声子散射，并降低其热导率。然而，最新的研究结果却显示，在适当的耦合强度下，耦合作用也有可能提高耦合碳纳米管的热导率。因此，关于碳纳米管之间耦合作用对其热传导的影响，现有研究结果存在争议，其影响机制尚不明确。本项目将以相邻耦合的两根或多根碳纳米管中的热传导过程为研究对象。研究方案以模拟计算和理论分析为主，以实验验证为辅。具体而言，拟采用分子动力学模拟来计算耦合碳纳米管的热导率，以声子能谱密度理论来分析耦合碳纳米管中的声子输运过程，并进行辅助实验来验证耦合作用对碳纳米管阵列热传导的影响。本研究课题的目标是揭示耦合作用提高耦合碳纳米管热导率的物理机制，并为碳纳米管阵列材料的结构优化设计提供理论依据。

单根碳纳米管具有非常高的热导率，是目前已知热导率最高的材料之一，在微电子器件热管理、储能和能量转换、新能源材料等诸多领域有着巨大的应用前景。在碳纳米管的实际应用中，往往需要将大量碳纳米管束（或者将碳纳米管与其他材料）复合成为宏观的体材料，即碳纳米管体材料。但是，碳纳米管体材料并不能实现单根碳纳米管的超高热导率。根据对声子输运过程的一般理解，相邻碳纳米管之间的界面耦合会引起额外的声子散射，进而降低其导热性能。但是，新近的文献却表明界面耦合作用也有可能提高耦合纳米材料的热导率。因此，现有研究结果存在一定争议。本项目以此为出发点，研究了耦合碳纳米管的界面效应及其声子输运特性。首先，结合分子动力学模拟和声子谱能量密度理论，研究了耦合双壁碳纳米管的轴向热传导及其声子输运特性。结果表明，在弱耦合情形下，相邻碳纳米管之间的声子共振有利于双壁碳纳米管的轴向热传导，而在强耦合情形下，界面耦合作用则会增强声子散射，抑制其热传导。因此，本项目的研究结果可以定性地解释上述争议之处。其次，为了便于更深入地分析耦合结构的声子输运过程，本项目提出了耦合碳纳米管的两种近似模型，即耦合Frenkel-Kontorova（FK）双链结构和耦合Fermi-Pasta-Ulam（FPU）双链结构，在考虑线性界面耦合的情况下，研究其声子输运和热传导特性。研究发现，在弱线性耦合作用下，双链系统的热传导可以被增强，而在强线性界面耦合作用下，系统能量输运则被抑制。此结果与耦合碳纳米管结构的结果完全类似。进一步，基于声子谱能量密度理论分析了耦合双链结构的热传导机制，研究结果表明，在弱耦合下额外声子模式的激发起主导作用，促进了热传导，而在强耦合作用下，界面声子散射则会抑制系统的热传导。最后，考虑到真实界面耦合的非线性特点，并且声子散射是由非线性导致的，本项目研究深入了非线性界面耦合对耦合双链结构热传导过程的影响。研究表明，增强界面的非线性强度也可以促进系统的热传导。而在较强的非线性耦合下，热传导同样会被抑制。本项目的研究结果为碳纳米管体材料的实际应用提供了新的思路。