甲基汞形态汞同位素分析在环境与健康的应用：以万山汞矿和舟山群岛为例

The population in mercury (Hg) polluted areas may be exposed to methylmercury (MeHg) through fish and rice consumption and also exposed to inorganic Hg, and the sources of Hg exposure are complex. Because different Hg species have different toxic effects and metabolism processes in human body, it’s important to develop tracers to quantify the exposure sources. This study is designed to develop method of MeHg compound specific stable isotope analysis in biological samples with low MeHg concentrations and complex matrixs. It will be applied in rice consumption population in Wanshan Hg mine and fish eating population in Zhoushan islands, which can trace the source of human Hg exposure and metabolic process by Hg isotope mass/independent fractionation. It can provide new scientific basis for analytical chemistry, isotope geochemistry and environmental toxicology and also can advise health risk identification and risk control of Hg exposure for population in typical Hg polluted area.

汞污染地区居民可能存在食用鱼肉和大米导致的甲基汞以及无机汞暴露，其汞暴露来源非常复杂，而不同形态汞的毒性作用和新陈代谢过程具有很大差异，因此非常有必要开发能够识别不同形态汞暴露来源的示踪工具。本研究旨在建立适用于低甲基汞含量和复杂基质生物样品的甲基汞形态汞同位素的分析方法，并选择万山汞矿食用大米和舟山群岛食用鱼肉甲基汞暴露人群为研究对象，利用不同形态汞的同位素质量/非质量分馏特征示踪人体汞暴露的来源，探讨人体汞新陈代谢过程可能的汞同位素分馏。这将实现分析化学、同位素地球化学及环境毒理学的学科交叉，而且可以为实际指导典型区域居民汞暴露的健康风险识别和风险控制提供科学依据。

汞污染地区居民可能存在食用鱼肉和大米导致的甲基汞及无机汞暴露，其汞暴露来源非常复杂，而不同形态汞的毒性作用和新陈代谢过程具有很大差异，因此非常有必要开发能够识别不同形态汞暴露来源的示踪工具。本研究建立大米、鱼肉和头发样品的甲基汞形态汞同位素的分析方法；选择万山汞矿区、武汉市、舟山群岛、青岛市和厦门市作为研究区域，系统采集代表性水产品和居民头发样品，系统评估我国水产品汞污染状况和人群汞暴露水平，结果表明我国水产品汞含量普遍较低，万山汞矿、舟山和厦门部分居民存在一定的汞暴露风险。利用头发总汞Δ199Hg的二元混合模型，发现万山居民食用鱼肉汞暴露的贡献仅为5%±12%，贵阳居民高达41%±42%，而舟山近乎100%，说明汞同位素能够直接有效示踪人体发汞的来源。万山汞矿区居民头发和大米甲基汞的Δ199HgMeHg分别为0.13‰±0.04‰和0.09‰±0.06‰；武汉地区水产品Δ199HgMeHg均值为0.48‰±0.38‰，大米Δ199HgMeHg均值为0.18‰±0.06‰，头发Δ199HgMeHg均值为0.56‰±0.13‰；舟山、厦门地区水产品Δ199HgMeHg为0.94‰±0.50‰，大米Δ199HgMeHg均值为0.12‰±0.09‰，头发Δ199HgMeHg均值为0.78‰±0.15‰。根据居民头发Δ199HgMeHg的二元混合模型，万山汞矿区人群头发的甲基汞96.4%来自大米，3.6%来自水产品；舟山和厦门水产品贡献82.1%的甲基汞，大米贡献17.9%；武汉地区水产品贡献79.6%的甲基汞，大米贡献20.4%。尿液汞同位素的Δ199Hg二元混合模型计算结果显示，食用鱼肉对万山和长顺居民尿液汞的贡献几乎为0，对贵阳居民尿液汞的贡献为22%；该结果显著高于膳食摄入的计算结果（2.8%），可能是鱼肉的甲基汞在人体肠道代谢过程中发生去甲基化生成无机汞，表明汞同位素方法能够有效示踪人体内汞的新陈代谢过程。项目研究结果为我国居民汞暴露的健康风险识别和风险控制提供科技支撑。项目发表SCI论文8篇，中文核心论文3篇；培养博士研究生1名、硕士研究生3名，项目负责人获得基金委优秀青年基金资助。