基于液滴微流控的生物质醇光催化制氢机理研究

As electronic devices develop toward miniaturization in recent years, extensive researches have been carried out for micro fuel supply system for its high efficient and environment friendly features. However, hydrogen source problem limits its development. Hydrogen production from microfluidic photocatalytic reforming method, not only couples solar energy and renewable biomass resources, but also achieves instant hydrogen production on a microchip. This method could avoid hydrogen storage and carrying problems of micro fuel cell.. The improvement for hydrogen production efficiency of bio-alcohol catalytic photo-reforming is strictly limited by the reaction process. This project will use bio-alcohol and water mixture droplets overwrapped by modified photocatalysts to produce hydrogen, the reaction for each drop occurs at the interface, for which each droplet can be considered as an independent micro-reactor. Continuously flow and high-efficiency hydrogen production could be achieved by controlling the droplet flow in multiphase under uniformly illumination. This method could not only improve the utilization efficiency of light, catalyst and raw materials to achieve energy and materials saving, but also obtain a steady stream of hydrogen. The project involves in designing and preparing micro-channel chips, and mainly focuses on the study of photocatalyst particle on the micro-droplet interface for emulsion and catalysis process. We will try to explore the mechanisms of microfluidics photocatalyst hydrogen production. An innovating microfluidic hydrogen production reaction system will be constructed.

近年来，随着电子设备朝着微型化、高能耗方向发展，微型供能系统以其高效和环境友好等特点被广泛研究，作为微型燃料能源系统的重要能源载体之一，氢源问题成为了限制其发展的瓶颈之一。微流控光催化重整制氢不但偶联了太阳能和生物质两种可再生资源，更可实现在微型芯片上即时产氢，避免了微型燃料电池需额另外储氢的难题和安全隐患。生物质醇光催化重整制氢反应效率的提高很大程度上受到反应工艺的限制。. 本项目将采用生物醇水溶液液滴用改性光催化剂乳化的方法，使制氢反应在微乳液界面上进行，每个液滴都可作为独立的微反应单元。通过控制液滴在多相体系的流动等，使微液滴各处反应在均匀光照下进行，实现连续流动高效制氢。这种方法不但可以提高光利用率、催化剂和原料的使用效率实现节能省料，还可源源不断高效产氢。本项目将进行微通道芯片的设计制备，重点研究光催化剂颗粒在微液滴界面的乳化催化过程，探索液滴微流控光催化剂制氢机理，构建新型微流控制氢反应体系。

我国和粤港澳大湾区的经济社会的迅速发展对能源的需求不断加大，氢能作为一种高效的理想能源载体，可以满足我们对可再生新能源的迫切需求。利用可再生太阳能光催化制氢可以避免传统热化学制氢对热能的大量消耗，还可以利用可再生生物质等作为制氢原料，进而摆脱传统化石制氢原料的依赖。但是，大量的生物质液体原料或有机废液与水形成了油水两相体系，光催化效率极低，为了解决此问题本项目开展了基于微流控技术的光催化重整制氢新方法的研究。通过本项目的研究，我们成功构筑了高效液滴微流控光催化制氢系统，并开发了光催化乳化剂的微尺度液滴进行乳液界面催化制氢新工艺。通过对光催化剂、微流控平台上微乳液反应单元的研究，提升了光重整制氢的反应传质效率和光生载流子转化率，实现了生物质醇水两相体系转化率的大幅度提高，以及光催化剂光-氢转化率数量级上的提高。实际上，由于微流控系统产氢量的限制没有完全实现该产氢体系为微型燃料电池供氢的应用目标，但仍然成功拓展了可再生生物质原料太阳能制氢途径。 本项目通过大量的材料制备、光重整制氢实验、制氢反应动力学模拟、多相流动中固体微球受力模拟等研究，基本掌握了微流道中流动条件对光催化剂固体颗粒定量化构建微反应单元的作用机制；通过多种表征手段和产氢速率等指标，揭示了催化剂颗粒的双亲表面改性和微乳体系增强液-液界面反应的协同效应；通过反应动力学模拟和催化剂颗粒在多相微流道中的受力分析，基本阐明发现了微乳液界面光催化产氢传质的规律和新工艺制氢的过程强化方法。