纳米平板聚电解质刷深度净化重金属络合物废水的协同增效机制

Heavy metal ions with chelating agents in the wastewater are stable, poorly biodegradable, and thus are very difficult to remove at a low concentration. It is critical to develop novel methods to effectively remove heavy metal complexes in the advanced treatment, since traditional adsorbents have a limited functionality. This project is aiming at developing novel nanostructural hybrid sorbents based on graphene oxide supported planar polyelectrolyte brushes, as the telechelic arms, for an efficient treatment of wastewater containing heavy metal ions binding with chelating agents. By studying the adsorption process by the polyelectrolyte brushes with varying structures, we intend to understand the synergistic effects of electrostatic forces, intermolecular interactions, and interfacial interactions of the supported graphene oxide on the sorption capacity and rate, as well as adsorption and desorption mechanisms inspired by osmotic pressure of counter-ions, Donnan equilibrium, and flexible brush structures, so that heavy metal complexes can be trapped into the polyelectrolyte brushes and then removed effectively. We believe that this project will not only aid to get a deeper insight into the synergistic effects of polyelectrolyte brushes on the treatment of chelated heavy metal ions, but also develop a novel strategy to remove heavy metal complexes in the advanced treatment of industrial wastewater and to recycle resources.

由于重金属络合物稳定性好、生物降解性差，导致工业废水中低浓度重金属络合物的去除尤为困难，而常规吸附材料的结构功能比较单一，处理水中低浓度络合态重金属的效果较差，需要探索高效的深度处理技术。本研究针对重金属络合物的有机-无机复合结构特点，设计以氧化石墨烯为平板载体的新型聚电解质刷纳米复合材料，作为“遥爪”捕集重金属络合物，重点研究平板聚电解质刷的静电作用、高分子链与络合物的分子间作用以及氧化石墨烯基底的纳米界面作用对去除金属络合物的协同增效机制，使重金属络合物快速吸附并富集在聚电解质刷内部，从而能够高效地分离去除。进一步探讨平板聚电解质刷中反离子的渗透压、道南效应及其柔性结构调控，实现对重金属络合物的可逆吸脱附，建立处理重金属络合物的新原理和方法。此研究不仅对理解聚电解质刷复合材料吸附重金属络合物的协同作用机理有重要意义，而且为含络合态重金属污染物工业废水的深度处理和资源回收利用提供新思路。

重金属络合物稳定性好、生物降解性差，导致工业废水中低浓度重金属络合物的去除尤为困难，而常规吸附材料的结构功能比较单一，处理水中低浓度络合态重金属的效果较差，需要探索高效的深度处理技术。本项目围绕低浓度、高毒性、难降解的络合态重金属污染物处理难题，运用平板聚电解质刷复合结构所产生的高电荷响应性质和协同吸附作用深度处理金属络合物废水，成功构建和制备了以氧化石墨烯为基底代表的多种平板聚电解质刷复合材料，所获得的平板聚电解质刷性能优越，对重金属络合物吸附量相对于石墨烯最高可提升18倍，吸附速率也显著提升，2分钟内可达吸附平衡，是商业活性炭的几百上千倍，并且具有优异的循环吸脱附稳定性。研究系统考察了聚电解质刷对络合态重金属离子的吸附热、动力学研究，阐明了静电作用、分子间作用以及氧化石墨烯界面作用吸附重金属络合物的微观机制和协同效应，并且基于聚电解质刷的道南效应和柔性链结构实现了重金属络合物可逆吸、脱附，开发出了针对重金属络合物的高效吸附材料。此研究不仅对理解聚电解质刷复合材料吸附重金属络合物的协同作用机理有重要意义，而且为含络合态重金属污染物工业废水的深度处理和资源回收利用提供新思路。