基于非手性源的单手性材料的催化不对称结晶

由非手性的反应物出发合成手性化合物将大大拓展手性化合物的合成及应用，但是通过这种自发拆分过程得到的单个晶体是单手性的，大量的晶体则通常是具有相对映手性的化合物。到目前为止，尚无一种通用的方法，可以由非手性的起始物直接合成单一手性化合物。本项目在前期工作的基础上发展基于非手性源构筑的手性多孔材料的"催化不对称结晶"方法，将有机小分子的催化不对称合成理念在无机或无机-有机杂化固态化学中成功应用，为非手性前体直接自组装成单一手性材料提供理论和实践基础；系统研究光学纯生物分子（如核苷酸）催化的手性无机分子筛材料的不对称结晶和光学纯自然产物催化的手性无机-有机杂化材料的不对称结晶；催化不对称结晶融合了无机、有机立体化学，本项目将解决光学纯有机小分子催化剂的合理选择与材料匹配问题，理解催化不对称结晶中的作用机理，在单一手性多孔材料类型和手性诱导剂类型之间建立一种有效的联系。

项目执行三年以来，我们按照研究计划，重点开展了非手性源构筑的手性无机-有机杂化类化合物的催化不对称结晶研究，成功获得了多例手性无机-有机杂化材料；并对材料的物理性能进行了详细的表征，在多个方面取得了重要进展，获得了一系列的研究成果。开展了手性多孔材料与催化多孔材料的设计合成，对部分材料的热稳定性，孔容量、孔道尺寸等基本物理性能进行详细的表征；了解了反应条件对结构的影响，并系统研究了部分多孔材料在催化和手性分离有机小分子方面的功能应用；形成了手性多孔材料的组装方法与可控制备途径；明晰了特定环境中手性诱导、手性传递和手性放大的规律。三年内在国内外学术刊物上发表SCI 论文39 篇,其中影响因子大于3.0 的论文37 篇, 3篇论文发表在国际化学类顶级期刊J. Am. Chem. Soc.和Angew. Chem. Int. Ed.上，2篇论文作为期刊内封面形式发表。申请专利1件。实现了项目目标。