基于氮氧同位素的赣江硝酸盐污染源识别

Nitrate is an important contaminant in rivers, and most of nitrogen is transported into lakes or estuaries through rivers in the form of nitrate, causing eutrophication in water. The Gan River is the largest tributary of Poyang Lake, and also the largest contributor to nitrate in Poyang Lake. The identification of nitrate source inputs to the Gan River is the key to prevent and cure eutrophication of Poyang Lake. In this project, the nitrogen and oxygen isotope tracer method is applied. By studying the relationship bewteen the nitrogen and oxygen isotopes of nitrate in river water and that in five potential sources (NO3- in precipitation, NO3- fertilizer, NH4+ in fertilizer and precipitation, soil N, and sewage), combined with the changes of land use and other water chemical compositions, the major nitrate pollution sources are identified in different sections of the Gan River. The Bayesian isotope mixing model is used to reveal the proportional contribution of the five potential nitrate sources to the Gan River and its seasonal alterations, including the study of the uncertainty in the model caused by variation of isotope values, isotope fractionation in denitrification process and multiple nitrate sources. The research results of the project will be of great significance to the control of nitrate pollution in the Gan River Basin, and will provide a scientific basis for preventing eutrophication of Poyang Lake and the middle and lower reaches of the Yangtze River.

硝酸盐是河流的重要污染物，大量氮素以硝酸盐的形式通过河流汇入湖泊或入海河口，引起水体的富营养化。赣江是鄱阳湖的第一大支流，也是鄱阳湖硝酸盐的主要贡献者。查明赣江硝酸盐污染来源是鄱阳湖富营养化防治的关键。本课题应用氮氧同位素示踪方法，通过分析赣江河水硝酸盐中的氮氧同位素与硝酸盐的五种潜在污染源（大气沉降NO3?、合成化肥NO3?、大气沉降和合成化肥中NH4+、土壤氮以及生活污水）氮氧同位素分布的关系，结合土地利用方式和其它水化学组分变化，识别赣江不同河段硝酸盐的主要污染源；建立Bayesian同位素混合模型，分析模型中由同位素分布变化、反硝化作用产生的同位素分馏以及NO3?多来源性引起的不确定性，揭示各潜在污染源对赣江硝酸盐污染的贡献比例及其季节性变化规律。项目的研究成果对赣江流域的硝酸盐污染控制具有重要意义，可以为鄱阳湖乃至长江中下游水体的富营化防治提供科学依据。

赣江是鄱阳湖的第一大支流，也是鄱阳湖硝酸盐的主要贡献者。查明赣江硝酸盐污染来源是鄱阳湖富营养化防治的关键。本次研究基于枯水期和丰水期对赣江干流和主要支流的水样采集，综合水化学指标、土地利用方式和硝酸盐氮氧稳定同位素分析赣江水体硝酸盐的污染来源。研究结果表明，赣江NO3－-N浓度范围为0.52~4.58 mg/L，枯水期均值（1.65 mg/L）和丰水期（1.59 mg/L）没有显著性差异（P = 0.823）；枯水期支流的NO3－-N浓度平均为1.18 mg/L，小于干流的均值1.47 mg/L，但差异不显著（P=0.294）；丰水期支流的NO3－-N浓度平均为1.15 mg/L，显著小于干流均值1.76 mg/L（P=0.000）。不同空间尺度的子流域划分方式对赣江流域土地利用类型与NO3－-N、NH4+-N的相关性有较大影响。与NO3－-N相比，选择更小的子流域划分尺度有助于分析土地利用方式对NH4+-N浓度的影响。枯水期和丰水期的δ15N-NO3－取值范围分别为-1.31‰~8.60‰和2.49‰~8.51‰，枯水期均值为3.84‰，显著小于丰水期均值5.19‰（P=0.043）；枯水期和丰水期的δ18O-NO3－取值范围分别为-1.83‰~8.70‰和4.84‰~8.95‰，均值分别为4.41‰和4.84‰，两者没有显著差别（P=0.260）。多数δ15N-NO3－位于土壤氮15N取值范围，δ18O-NO3－则全部位于硝化作用生成的δ18O-NO3－范围内。δ15N-NO3－与天然土地利用方式均为负相关关系，而与大部分人类土地利用方式为正相关；人类活动的影响加快了土壤氮循环过程。氮氧同位素的时空动态表明，赣江水体NO3－经历了复杂的氮循环过程，是NH4+硝化作用的产物，在丰水期NO3－发生了明显的反硝化作用；农业化肥是赣江水体NO3－的主要污染来源，生活污水是枯水期赣江水体NO3－的主要污染来源，但与长江流域其它地区相比，生活污水对赣江水体NO3－的贡献较小。结合土地利用信息可以看出，农业用地的丘陵水田对赣江NO3－浓度的贡献最大，其次为平原水田。城镇污水排放是赣江NH4+的主要来源，农村污水排放是NO3－的主要来源。项目的研究成果对赣江流域的硝酸盐污染控制具有重要意义，可以为鄱阳湖乃至长江中下游水体的富营化防治提供科学依据。