近红外光响应的光催化降解有机污染物体系的设计制备及其催化应用研究

Upconversion process is capable of absorbing low energy photons and emitting photons of higher energy and shorter wavelength, benefiting from its intrinsic 4f step-like energy levels. The UV and short wavelength visible light emitted by upconversion can be transferred to photocatalyst such as TiO2. The photocatalyst herein be activated to degrade organic pollutants. Through this process, we can complete photo degradation under near-infrared light excitation instead of the normal UV and short visible light requirement. This near infrared light responded photocatalysis degradation system can achieve better utilization of solar light and can operate under haze and darker daytime since near-infrared light has better penetration ability than UV and visible light.

镧系离子掺杂的上转换发光材料由于其特有的梯级能级结构，可以吸收长波长近红外光发射出短波长UV和可见光。将上转换发光材料与现有的高效光催化剂譬如TiO2等体系相结合，利用长波长光激发产生出短波长UV和可见光，该UV和可见光进一步有效的传递给光催化剂，可以实现催化有机污染物降解。区别于现有的利用UV区有限的能量和可见区部分的能量，该体系可以进一步开发近红外区的能量，实现光能的有效利用。且由于红外区光波长比较长，穿透能力强于UV和可见光，受阴天和雾霾天干扰小，有望在高污染天气下仍然保持高效的太阳光能利用效率。

光响应催化剂由于其利用光能的清洁环保性，收到了广泛的关注。其中，近红外光由于其高穿透性和能量占比高，开发近红外光响应的光催化剂对于提升光能利用率和实际具有一定深度的水体中污染物降解具有实际应用意义。在本项目中，我们首先设计构筑了上转换NaGdF4@TiO2光催化复合体系，在利用上转换的高效近红外光转化能力的同时，其表面的Gd3+离子的表面协同选择性吸附作用可以实现实际污染水体中污染物更高效的降解。且由于近红外光的良好穿透性，该体系可以应用在具有一定深度的实际水体中的污染物的降解。与此同时，在针对实际水体中污染物降解遇到的光响应催化剂的重复使用便捷性和不同污水具有不同pH范围的普适性，分别设计制备了碳掺杂TiO2纤维状催化剂和三明治结构Fe基催化剂，在光能激发下，实现实际水体中的催化剂的便捷回收和提高不同污染水体的普适性。