有机污染物光催化降解研究

本项目将着重研究光催化活化分子氧等小分子的微观机理、卤代污染物光催化还原降解过程机理以及探索污染物光催化消除的新体系。围绕着这三个研究方向，利用低温瞬态原位电子顺磁共振、原位反射红外、拉曼光谱、质谱等分析测试手段，结合同位素标记示踪的方法及动力学同位素效应等实验手段，对几类光催化氧化/还原降解有毒有机污染物过程中分子氧与水的作用及其元素归属、加羟基过程、脱羧过程、氢转移过程等几个关键的科学问题进行深入细致的研究，进一步丰富和发展光催化基本理论，并建立一系列独特的光催化微观反应机理研究方法，为设计新型光催化剂和调控光催化反应提供基础数据和研究方法。

本项目重点研究了光催化活化分子氧等小分子的微观机理、卤代污染物光催化还原降解过程机理以及探索污染物光催化降解新材料与新体系，取得了系列重要进展：①从污染物光催化降解的加羟基过程、开环过程及脱羧等过程全面、系统、深的研究了O2的活化及反应机理，提出并确立了具有普适性的光催化氧原子转移机理，发现了光催化活化O2的速率控制步骤，实现利用晶面结构控制、表面改性等方法进行光催化反应的调控；②深入研究了难氧化有毒有机污染物的光催化还原降解体系，从原理上揭示在TiO2光催化还原过程中的质子耦合电子转移机理；③构建了系列光催化还原体系，可高效降解（全）卤代有机污染物，实现深度脱卤反应。项目研究结果为设计新型光催化剂和调控光催化反应提供重要的基础数据和研究方法。研究成果在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Environ. Sci. Technol.等国际SCI期刊上发表相关论文23篇，培养博士研究生10名。