新颖少周期飞秒激光光场下原子分子超快动力学的亚周期调控研究

The detection and manipulation of strong-field photoionization as well as the ultrafast electronic dynamics in a single optical cycle have attracted significant attentions in the research field of atomic and molecular optical physics. The aim of this project is to establish a new experimental platform for the sub-femtosecond detection and controlling of the ultrafast dynamics in atomic and molecular systems. We will generate polarization rotating laser field and tri-lobe laser field by manipulating the waveform (mainly the polarization) of few-cycle femtosecond laser pulses. The 3-D momentum distributions of the electrons and ions generated from the prototypical argon atoms (Ar) or hydrogen molecules (H2) under the excitation of these unique laser pulses will be detected in coincidence utilizing the Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy (COLTRIMS). The physical processes occurring in a single optical cycle will be distinguished and the manipulating mechanisms of various ultrafast dynamics will be explored. Through these studies, we hope to improve the understanding of the physical mechanisms of the ionization and dissociation processes in atoms and molecules within a single optical cycle, examine and improve the present theoretical models, and provide a new scheme for the sub-cycle manipulation of the ultrafast atomic and molecular dynamics in femtosecond laser fields.

在单个光振荡周期内精确探测和调控强场光电离以及光电子的微观超快运动是原子分子光物理研究领域长期以来的热点问题。本课题致力于发展原子分子体系超快动力学过程的亚飞秒探测和调控新方法，通过对少周期飞秒脉冲光场进行整形（主要对偏振态进行调控），产生偏振旋转光场和三叶草光场，结合电子-离子三维动量符合测量技术，以氩原子和氢分子为研究模型，探测光电子和相应离子的空间动量分布。通过对飞秒光场波形的控制，区分并提取单个光周期内发生的物理过程，探索亚飞秒尺度的光调控特性。此项目的开展，将有助于人们深入了解单周期内原子分子电离、解离过程的微观动力学机制，检验和完善现有的理论体系，为飞秒激光场下原子、分子超快动力学过程的亚周期调控提供新的解决方案。

新型光场整形方法在光场调控相关研究领域发挥着越来越重要的作用。在以往研究基础之上，本项目提出发展新颖的飞秒光场整形方法，将其运用到光场与原子分子相互作用研究中，结合电子离子多体符合测量技术，实现原子分子体系中超快动力学过程的高时间分辨测量，揭示强场物理反应机制，发展原子分子超快动力学过程的有效调控手段。项目根据申请书中拟定的计划严格执行，在实施过程中，针对研究中涌现出的新问题和新现象也展开了广泛研究，主要研究内容包括：发展了一系列飞秒光场波形精确控制和表征方法，实现了少周期飞秒光场、偏振旋转飞秒光场、飞秒脉冲双色场等光场的输出和波形精密控制，结合电子离子多体符合测量技术，研究了偏振旋转飞秒光场作用下，氢分子中不同电离解离通道的持续时间，实现了亚周期量级超高时间分辨测量；基于飞秒脉冲正交双色场波形的调控实现了氮气分子中再碰撞过程的有效调控，从而影响不同双电离路径的发生概率；在项目研究过程中，发现了分子受挫电离这一有趣过程，使用不同飞秒光场，广泛研究了D2分子、CO分子以及HCl分子中的受挫电离特性，发现了多光子共振激发形成里德堡原子分子的普适机制；研究了中红外飞秒光场下Ar原子强场双电离中的光子动量传递过程。相关研究成果帮助加深人们对原子分子超快动力学物理机制的了解，为光场调控和强场物理的研究提供了新思路和新方法。共发表学术论文9篇，培养博士研究生7名，包括3名毕业研究生，完成了项目的既定目标。