离子诱导固定空间取向下的双原子分子碎裂动力学研究

The ion induced fragmentation of small molecules has been an active area in molecular physics for a long time. The development of reaction spectroscopy offers an opportunity to unravel the fragmentation dynamics in unprecedented detail. In this project, based on the Heavy Ion Research Facility in Lanzhou, as prototype of diatomic molecules, the fragmentation dynamics of CO and NO will be investigated by using the momentum imaging technique. The Kinetic Energy Release (KER) in the fragmentation process and the angular distributions of the fragments will be extracted from the measured fragment momentum vectors with high precision. The molecular state selectivity of the fragmentation will be obtained in comparison the measured KERs with reported theoretical results. The initial relative orientation between the molecule inter-nuclear axis and the projectile direction will be calculated from the fragment ion momentum spectroscopy. Then the orientation dependence of the KER and the fragmentation pattern will be studied. In the case of transfer ionization, in conjunction with electron spectroscopy imaging, a detailed study of electron emission in the molecular frame will be performed. From the energy correlation spectrum of the emitted electron and fragment ions, the excitation energy partitioning among the emitted products will be studied.

离子分子碰撞过程涉及的问题基础而广泛，长期以来始终是分子物理学中一个活跃的研究领域。反应谱仪的发展为精细测量研究碰撞碎裂动力学过程提供了新的契机。本项目拟基于兰州重离子加速器实验装置，采用先进的动量成像技术，以CO和NO为例实验研究离子诱导双原子分子碎裂动力学。通过对碎片离子动量矢量测量，获得碎裂反应高精度动能释放量，判断碎裂过程的分子态选择性；获得碎片离子角分布，还原碎裂前分子空间取向，进而考察KER对取向的依赖关系及碎裂模式和碎裂机制在不同分子轴取向下的异同；再通过符合测量电离电子动量矢量，获得转移电离过程全微分截面，研究分子固定空间取向下电离电子的角分布，通过重构出射电子和碎片离子的能量关联谱，考察沉积于分子中的额外剩余能量在各碎裂产物中的分配机制。

离子碰撞引起的分子电离解离过程广泛存在于天体物理、等离子体以及生命科学当中，对其进行深入能够促进多个学科的发展。在联合基金的资助下，我们系统开展了CO、CO2等小分子的电离解离实验，总体上揭示了小分子碰撞碎裂反应的动力学过程。我们改进了飞行时间谱仪，克服了传统飞行时间谱仪只能探测低能电子或者只能探测高能离子的弱点。新的飞行时间谱仪可以同时探测高能离子和低能电子，并且具有良好的分辨。进行了30 eV/u 到150 eV/u能量条件下Ne8+ 和He2+离子诱导的多个CO俘获解离实验，获得了高精度的KER能谱分布，发现了多个可以诱导解离的分子离子态。实验结果表明，炮弹电荷态和速度会影响其俘获能力，从而导致高激发态离子的比例会随炮弹速度升高而增大、随着炮弹电荷态的升高而减小。我们在碎片离子的角分布谱上发现了明显的取向效应，这一取向效应与CO分子的双中心干涉相关。进行了CO分子的双电离解离实验，符合测量了出射电子和离子碎片，发现了动能释放（KER)分布在1-5eV能量范围内、出射电子能量小于2eV的特殊区域，该区来自于单电离加自电离的非直接碎裂过程，同时发现了KER分布集中在5-12 eV能量范围内，出射电子能量连续分布的区域，该区来自于直接双电离碎裂过程。进行了中能重离子Ne4+碰撞CO2分子的三电离解离实验，完全区分了非次序碎裂和次序碎裂两种通道，并给出次序解离对应的CO2+离子的亚稳态信息。发现母体离子电荷态升高后，只要能够产生中间态的2价CO离子，次序解离通道就能被打开。进行了OCS分子的碰撞解离实验，实验结果表明，只要三原子分子中含有CO键，那么电离解离反应所生成的CO2+离子都处于相同的亚稳态。进行了CO2团簇的电离解离实验，我们发现其碎裂机制以次序解离为主，同时给出了中间态(CO2)2+离子的亚稳态信息。研究表明，可以利用团簇碎裂确定分子离子是否具有亚稳态，并给出亚稳态所对应的动能释放。