亚热带常绿阔叶林树叶与大气界面汞交换的通量及其同位素分馏特征

Mercury，as a global pollutant，has a very complex biogeochemical cycle. Particularly, the forest ecosystem plays a very important role in the mercury global biogeochemical cycle, but the research is not very deep on mercury biogeochemical cycle of forest ecosystem. But it is very important to know the mechanism of forest ecosystem in the mercury global biogeochemical cycle. In order to understand the mercury cycle of forest ecosystem, it is necessary to research the process of mercury exchange and flux between forest vegetation and atmosphere. Meanwhile, the mercury isotopic fractionation can be found in the mercury emission process from vegetation into the atmosphere. Therefore, through the research of mercury exchange process between forest leaves and the atmosphere and mercury isotopic fractionation in the typical subtropical evergreen broad-leaved forest, we can deeply understand the important scientific significance of forest ecosystem on the mercury biogeochemical cycle.

汞是一种全球污染物，其生物地球化学循环非常复杂。特别是森林生态系统，其在全球汞生物地球化学循环中扮演做非常重要的角色，但是目前对其的研究还不是很很深入。因此，弄清森林生态系统汞的生物地球化学循环规律，对认识森林生态系统在全球汞的生物地球化学循环中的作用机理及建立全球的汞生物地球化学循环模型有着极其重要的意义。然而，要弄清森林生态系统的汞循环，需要先研究清楚森林植被-大气界面汞交换过程，才能精确把握汞在森林生态系统的迁移转化规律。同时森林植被在向大气释放汞的过程中也会产生汞同位素的分馏，从而影响或者改变大气的汞同位素组成特征。因此，选取典型的亚热带常绿阔叶林作为初步的探索对象，通过研究森林树叶与大气间的汞交换过程及其同位素分馏特征对于认识森林生态系统的汞生物地球化学循环有着重要的科学意义。

清楚地认识森林生态系统中汞的生物地球化学过程对于完善全球汞循环模型至关重要。目前森林生态系统与大气Hg0交换过程不确定性主要受几个方面的影响，其中关于森林大气-植被叶片间Hg0通量交换的直接监测数据非常匮乏，难以确定叶片到底是吸收大气Hg0还是向大气释放Hg0。本研究选取哀牢山亚热带常绿阔叶林为研究对象，利用动力学通量袋/箱法结合汞通量监测和汞同位素手段来量化大气-植被叶片界面的汞的迁移转化规律，旨在阐明森林生态系统与大气Hg0间的源汇关系，并取得了以下重要结果：（1）森林大气与植被叶片间Hg0交换是一种双向的过程，即叶片从大气中吸收汞的同时，也能够向大气中释放汞。研究发现光照有效辐射对于大气-叶片Hg0交换通量存在最重要影响，主要是影响了再释放的过程。研究表明叶片表面汞还原和气孔内部汞还原占再释放过程中的比例分别约为30%和70%，明确了叶片再释放的汞主要来自于叶片内部的还原过程。哀牢山森林大气-叶片间汞的年际通量为-26.79±12.70 μg m-2 year-1，意味着叶片主要表现为大气Hg0的汇。(2)植物叶片吸收大气汞的过程发生了显著的汞同位素质量分馏，叶片汞同位素质量分馏可以达到-3‰。植物叶片与大气Hg0交换过程中，还存在明显汞同位素的奇数非质量分馏。相比于大气Hg0奇数非质量分馏，叶片中奇数汞同位素的非质量分馏值向更负的方向偏移(-0.15‰)。结合叶片内汞含量的变化，建立了大气-叶片Hg0交换的汞同位素质量平衡模型，模拟获得了植物叶片不同生长阶段吸收大气汞的真实通量及叶片向大气再释放汞的初始通量。综合而言，叶片生长周期内约有30%先前叶片吸收的大气汞能够经过再释放过程回到大气。通过本项目的研究，更好地帮助阐明森林生态系统与大气Hg0间的源汇关系。本项目的研究结果为正确认识汞在亚热带森林生态系统中的生物地球化学循环提供了重要的研究数据。