新型镥基闪烁体缺陷的理论研究

新型镥基闪烁体是目前闪烁体研究的热点，它们在光产额，密度和稳定性方面具有独特的优势，在蓬勃发展的射线医学成像领域和辐射探测领域具有非常重要的应用。由于这些材料所具备的特殊优势，有望取代传统闪烁体。但目前这些材料中有关缺陷和陷阱的知识还比较欠缺，这些缺陷及其形成的陷阱将影响光产额的进一步提高，对于发光的稳定性和发光衰减时间也存在较大影响。因此认识缺陷的性质和本质，并设法调控它们具有重要的实际意义和理论意义。本项目拟采用理论计算方法，系统研究镥基铝酸盐和硅酸盐闪烁体的缺陷形成能，缺陷跃迁能级，以及这些缺陷对应陷阱中心的性质，结合已有实验数据，进一步分析其对闪烁性能的影响，获得有关缺陷的系统知识，并利用所获得的缺陷知识，为进一步改进闪烁性能提出科学依据。

本项目采用第一性原理研究闪烁体中的缺陷情况，主要研究内容包括了缺陷的形式，形成过程，形成能，缺陷跃迁能级以及缺陷对于闪烁体性能的影响，进而提出针对提高闪烁体性能的缺陷调控手段，为新型闪烁体的研制提出科学依据。该项目按照计划进行，并进行了一定拓展，圆满完成了既定目标。取得主要成果如下：（1）理论研究了Lu2Si2O7:Ce（LPS）中氧空位和Ce离子替位形成的缺陷情况。确定了氧空位的形成方式及其形成能，Ce离子作为重要的掺杂离子可能占据的格位情况，并进一步考虑复合缺陷情况，分析了Ce离子产生的电荷迁移跃迁对于发光机理的不同影响，结合缺陷形式，形成能及跃迁能量给出了完整的有关LPS中与缺陷相关的闪烁特性图像，为进一步优化该材料提出了科学依据。（2）系统研究了闪烁体CuX（X=Cl,Br,I）的电子结构和光学性质。分析了电子结构的组成及其对于光学性质和发光性质的影响，并实验结果比较，获得了重要的信息。采用第一性原理研究了新型闪烁体LuI3的结构性质及其电子性质。获得了与闪烁相关的电子结构信息。（3）研究了ZnO掺杂F离子和Cl离子，形成的缺陷情况。这两种掺杂是目前消除氧空位的重要方法，系统研究了卤素离子掺杂可能进入的格位，通过缺陷形成能的计算和缺陷跃迁能级的确定，与实验结果比较，分析了掺杂引起施主或受主能级的可能性及其对发光性质的影响，结果表明掺杂F离子导致的大的跃迁能量不可能成为载流子增加的来源，而Cl离子掺杂形成的跃迁能量较小，表现出了施主特性，可能会对载流子的增加起到贡献。（4）SrAl2O4的结构、电子、晶格动力学和介电性质。该材料是重要的发光材料，我们对其进行了密度泛函理论框架下的模拟计算，确定了材料的结构特性，电子结构成分，晶格动力学（声子）分布情况，以及介电性质。采用了LDA和GGA两种势场计算，获得重要信息。（5）做为拓展研究，我们利用布拉格反射镜调控CuI闪烁体中两个不同发光中心发光强度的大小，及其对发光方向性的控制。结果发现420nm发射带被显著反射增强，而410nm发射由于自吸收没有观察到增强现象，研究了发光的方向性，及其不同规律的控制可能对于闪烁体的应用起到指导作用。该项目共发表7篇SCI收录学术论文，培养研究生三名。