不同波长下金属纳米阵列的超快光学非线性研究

当金属纳米颗粒处于有序排列下，其非线性光学效应可以得到很大的增强，使得其在未来光存储、光通信、全光开关以及生物医学等领域有着重要的应用前景。根据我们已有的工作基础，本项目将开展有序贵金属纳米阵列的超快光学非线性的研究工作，结合掩模板技术和脉冲激光沉积/热蒸发技术制备具有周期性排列的Au、Ag、Cu等贵金属纳米阵列，实现其尺寸、形状及分布可控，结合飞秒激光（800nm/50fs/1KHz/2mJ）和时间分辨z扫描实验方法研究其超快非线性光学特性，讨论其光学非线性与纳米颗粒形状、尺寸、分布的内在关系，并进一步利用光参量放大系统（OPA）在不同波长处研究金属纳米阵列的光学非线性响应，结合理论研究和实验结果，探索其超快光学非线性增强的影响机制，为金属纳米颗粒在未来光通信、光存储等领域的应用提供理论基础和实验依据。

本项目主要研究周期性排列的Au、Ag等贵金属纳米阵列在飞秒激光激发下的非线性光学特性。对照研究计划和目标，我们较好的完成了该项目，在三年期间，在国内外期刊上共发表了11篇SCI收录论文，其中因子大于3的文章有3篇，皆为国际光学类权威期刊，并获得了1项国家发明专利，同时多次应邀在会议上作报告。本项目取得的研究成果主要如下：.(1). PLD真空靶室的改造及非线性光学测试平台的优化.为制备高质量的金属纳米薄膜材料，我们先期对PLD沉积设备进行了改造。通过参数的优化，实现了氧化物薄膜CuO、Cu2O的控制生长，结构致密，结晶性高。分别在飞秒激光（脉宽50飞秒）的放大级和振荡级对薄膜的光学非线性进行了研究。在振荡级Z扫描测量中，开孔Z扫描结果说明Cu2O薄膜为饱和吸收；CuO薄膜则表现出良好的反饱和吸收特性。在此基础上对薄膜非线性的机制和起源进行了分析，发现材料的电子结构对非线性光学特性的影响。.(2). 金属Au和Ag纳米阵列的制备及超快光学非线性研究.采用纳米球蚀刻法制备了高质量的Au、Ag纳米颗粒阵列，并实现了其尺寸和结构的调控。在光学非线性的测试中发现，在较小的激发功率下，Au纳米阵列呈现出双光子吸收效应；随着激发功率的增加，出现了双光子吸收饱和的过程，非线性折射则呈现出自散焦效应。进一步我们制备了不同尺寸的Au纳米阵列，实现了尺寸也可实现对其光学非线性的调控，在全开关材料应用上具有应用前景。在此基础上，成功制备了各种尺寸的有序Ag纳米阵列，对其在不同波长处，如800nm非共振区和400nm共振区研究了飞秒激光激发下的光学非线性效应，都观察到了其非线性吸收特性从双光子吸收特性转变为饱和吸收的过程，在共振区400nm激发下，其转变阈值降低了近2个数量级。结合掩模板和离子刻蚀技术成功合成了ZnO的纳米环状结构，其非线性折射率和非线性吸收系数都分别提高了2个数量级。. (3). 金属厚度对Bragg反射镜的光学特性的影响.在此基础上，针对Ag金属厚度对金属-分布式Bragg反射镜界面处的光学Tamm态进行了研究，发现多重光学Tamm态的存在并揭示了其内在的物理机制-Ag金属厚度的变化引起光学Tamm态周期性的共振，并给出了适宜于观测光学Tamm态的金属银膜的厚度范围。进一步发现了光学Tamm态的对称耦合和反对称耦合，通过调节中间金属的厚度，可以调控两个耦合态之间的波长。