高效无机钙钛矿量子点发光二极管的制备及关键问题的研究

The nanomaterial-based light emitting diode with high efficiency is a hot topic in the field of display and solid lighting, and has attracted more and more researchers' attention. Perovskite quantum dots are the promising optoelectrnic materials due to its advantages such as high quantum yield, size- and component- dependent optical properties, easy process, low cost and so on. The purpose of this proposal is to improve the external quantum efficiency of perovskite quantum dot-based LED based on our previous research work. We propose to deeply investigate the recombination mechanism of perovskite quantum dots and carrier transport mechanism of LED. First, we would like to investigate Auger recombination in perovskite quantum dots, and analyze the effect of surface state and core shell thickness; second, the first principles are employed to set up the band energy model based on the transient absorption spectra and fluorescence dynamics; third, the balance of carrier injection should be investigated to suppress the Auger recombination, then energy levels of device layers are tuned according to the band model of perovskite quantum dots to improve the carrier injecting property; finaly, the temperature-dependent I-V property is employed to analyze the device structure and layers' surface-related carrier transport machanism. Therefore, the suppression of Auger recombination, energy matching, carrier transport control are proposed to fabricate perovskite quantum dot-based white LED with high external quantum efficiency.

基于纳米光电材料的高效LED是显示和照明领域的重要发展方向之一，日益引起研究者的高度关注。钙钛矿量子点具有高荧光效率和尺寸、组分依赖的光谱选择性，并且制备工艺简单、价格低廉，是应用前景良好的光电材料。在钙钛矿量子点及LED前期工作基础上，本项目以提高电致发光效率为目的，围绕钙钛矿量子点辐射跃迁特性和LED中载流子输运机制两个科学问题，研究钙钛矿量子点中俄歇过程，揭示表面态和核壳包覆对俄歇过程的影响规律；通过瞬态吸收和荧光动力学研究，结合第一性原理，建立钙钛矿量子点能级结构模型；进一步研究器件中载流子注入平衡对俄歇复合的影响，揭示载流子迁移层与钙钛矿量子点层间能级匹配对载流子注入特性的影响规律；通过钙钛矿量子点LED变温I-V特性研究，建立载流子迁移模型，揭示器件结构参数、层间界面性质与载流子输运特性的关系规律。通过抑制俄歇复合、能级匹配、载流子输运调控等方法，研制出高效钙钛矿量子点LED。

本项目主要开展了如下三部分研究内容：（1）开展钙钛矿量子点的制备与俄歇效应的研究，主要包括两个层面：一是钙钛矿量子点材料自身的俄歇复合的研究，包括利用单粒子荧光动力学和激发态动力学方法，揭示组分、尺寸对钙钛矿量子点的“闪烁”和俄歇复合过程的影响规律；研究钙钛矿量子点核壳结构的可控制备方法，探求壳层种类、厚度对钙钛矿量子点的“闪烁”和俄歇复合过程的影响规律；研究不同温度下，多种钙钛矿量子点俄歇复合的变化规律，建立完备的钙钛矿量子点俄歇过程模型。二是LED 中钙钛矿量子点发光层的俄歇复合的研究，包括核壳种类、壳层厚度的影响，以及电子、空穴注入的均衡性对钙钛矿量子点LED 中俄歇过程的抑制作用。（2）开展钙钛矿量子LED中载流子输运机制的研究，主要包括三个层面：一是研究钙钛矿量子点 LED 的变温伏安特性，建立电流随偏置电压变化的数学模型；二是研究变温电致发光光谱、器件外量子效率，揭示钙钛矿量子LED 中载流子输运机制；三是研究器件结构参数与载流子输运特性的关系。（3）开展器件能带匹配和提高钙钛矿量子点LED 性能的方法的研究，主要包括四个层面：一是采用物理、化学方法结合实验测量，建立不同组分、尺寸、结构的钙钛矿量子点能级结构模型；二是筛选有机/无机载流子迁移层，研究调控载流子迁移层与钙钛矿量子点层的能级匹配关系，明确层层之间的势垒补偿方案；三是研究载流子迁移层和钙钛矿量子点发光层的几何尺寸、退火温度等对器件性能的影响，探求改善钙钛矿量子点LED 性能的方法；四是分析和研究影响器件载流子注入平衡的因素，明确载流子注入平衡和抑制俄歇复合的器件结构。.通过研究，项目发表SCI论文38篇，授权发明专利9项，获得吉林省科学技术自然科学一等奖（第一名），培养6位博士研究生（3人获得博士学位）、10位硕士研究生（5人获得硕士学位）。