石墨烯的掺杂及在燃料电池中的潜在应用：第一性原理计算研究

石墨烯呈理想的二维周期结构，有着十分独特的电子结构和电学性质。不仅如此，其掺杂材料也越来越多地引起人们的注意。掺杂可以调控石墨烯的电子结构及电子占据状态。结合电子本身的相对论性费密子性质，掺杂的石墨烯有可能具有十分丰富的特殊物理和化学性质。这里，掺杂是个广义的概念，包括来自衬底、平面内及边缘的吸附物质以及各种内禀、外禀缺陷、甚至表面机械弯曲的多种影响。研究在这些影响的协同作用下石墨烯在结构、物理、化学性质上的改变是拓展石墨烯应用的基础。本研究将应用第一性原理计算的方法，首先比较N、 B不同构型杂质（缺陷）的形成能，揭示在一般条件下杂质的状态分布。其次将研究多种杂质对石墨烯电子结构的协同调控，以及与在氢燃料电池的还原反应中出现的各种可能中间态：O2、OH、OOH、H2、H2O、O、H的相互作用趋势，从而揭示出N、B掺杂提高碳纳米合金催化反应活性（类似于Pt）的物理机制。

这个项目自始至终进行得比较顺利。这期间我们总共发表SCI论文8篇，其中PRB三篇，APL1篇。此外，还有两篇论文正在审稿阶段，两篇处在完成阶段。.我们的研究发现，在石墨烯中,N替换杂质必须以集团的形式存在才会有期望的催化性质（PRB2012）,而在石墨烯中高密度实现这样的杂质集团，技术上还是比较困难的。在衬底上直接合成CN二维材料也许是一个有效的尝试（JCP）。在石墨烯的生长过程中，我们还发现对衬底进行技术处理（PRB2013）是十分必要的。.我们发现，活性点不在N原子上，而是在C原子上。这一发现和最近的实验发现是一致的。因此我们确信，能替换Pt的材料的范围可能更广。这也是我们下一步研究的方向。.在经费的使用上，我们基本上严格按照预算在执行。项目支持了前后共10名研究生的学习生活，10人次参加国内的学术会议和交流，3人次参加境外的学术交流。此外还支持我们购置了必要的计算设备、大量机时，以及大型计算设备需要的水电费等等。