基于机械可控裂结法实现二维材料应力的精确控制并研究其电学、谱学、电化学活性等性质的变化

Graphene and two-dimensional materials had attracted great interests recently. This project aims to realize the precise adjustment of the stress of graphene and two-dimensional materials by Mechanically Controllable Break Junction (MCBJ) method. Because MCBJ can adjust the stress of sample fixed on it and tune nanogap size at angstrom resolution, it had been utilized extensively in metallic conductance quantization and molecular electronics. Herein we propose the application of MCBJ for adjusting the stress of graphene and two-dimensional materials for the first time. In this experimental protocol, the electrodes array on the microchip will be designed and patterned by Electron-Beam Lithography in order to match the orientation of graphene and two-dimensional materials conveniently, then the piezoelectricity of single or a few layers of graphene and two-dimensional materials can be investigated quantitatively. Small electrolytic cell will be designed and added onto the surface of microchip to provide a test-bed for electrochemical study. A proposal for in-situ growth of graphene and two-dimensional materials by dielectrophoresis is also presented. Moreover, the response of graphene and two-dimensional materials on stress change will be studied by a combined MCBJ and Raman spectroscopy approach.

本项目旨在发展通过机械可控裂结法精确、定量地调控石墨烯、二维材料的应力的方法学，从而对石墨烯、二维材料的一些基础科学问题展开具体研究，包括压电现象、电子输运、拉曼光谱和电化学活性等。机械可控裂结法具有在亚埃米数量级上对纳米间隔进行精确调控的能力，这源于该方法所采用的特殊实验装置具有精确调控样品应力的能力。申请人首次提出将该方法用于石墨烯、二维材料的应力调控；提出了利用微纳加工工艺，对测试微芯片上方的电极对进行设计，实现样品材料取向的快速、准确定位；提出了利用介电泳方法，实现在测试微芯片上方直接生长石墨烯、二维材料的设想；定量、精确地研究少数层石墨烯、二维材料的压电性质；选取铁氰化钾、多巴胺-抗坏血酸等经典电化学体系，考察石墨烯、二维材料应力变化条件下电化学活性的变化；利用机械可控裂结法和拉曼光谱的联用，实现石墨烯、二维材料电子输运和谱学性质的协同研究。

机械可控裂结法是纳米科学中的一种重要研究方法，在制备纳米间隔以及精确地调控纳米间隔的大小方面，有着独特的优势。以石墨烯为代表的二维材料，由于其具有诸多优异的物理和化学性质，近年来受到了研究者的广泛关注。本课题围绕如何将机械可控裂结法，引入到石墨烯等二维材料，以及如何对所构筑的器件进行原位性能调控而展开。申请人和研究团队研发并搭建了一台对样品表面原子排布间距具有动态调控能力、且调控精度达到亚纳米级水平的实验装置，该研究平台为表面电化学研究提供了一种重要的新方法；发展了新型石墨烯电极对微芯片的制备方法，首次得到了石墨烯基单分子器件中层间电子输运的实验表征数据，并且该方法可以方便地拓展到其他二维材料；研制了一台石墨烯凝胶打印机，在石墨烯复合材料的三维立体成型方面提供了一个简便的构筑方案；另外，本课题还利用机械可控裂结平台，以及该平台与拉曼谱学方法的联用，在单分子电子器件的构筑和性能研究方面，也获得了一些较好的研究成果。在项目资助下，申请人和研究团队在论文发表方面，共计发表了15篇SCI学术论文，其中申请人作为第一作者或者通讯作者（含共同第一作者或共同通讯作者）的文章为10篇，含Cell子刊1篇；在专利方面，申请了8项专利，其中申请人作为第一作者的为1项；在人才培养方面，培养青年教师1名，青年科研人员1名；培养博士研究生2名，培养硕士研究生2名。