碱金属正离子与铜、钯表面及其氧化物超薄膜体系散射中性化实验的研究

Particle-O/transition metal interactions play an important role in a number of technological processes, such as oxidation, corrosion, and heterogeneous catalysis.A good approach to studying the charge transfer process is the neutralization of alkali positve ions. However, such studies are fairly scarce and we do not understand the neutralization mechanism,even on the transition metals. We thus plan to study the neutralization of low-energy alkali positve ions scattering on transition metal surfaces (Cu,Pd)and O/transition metal collision systems, based on our recent work, using the time-of-flight and position-sensitive technique. The 0.2-5keV Li+,Na+ ions from the ion gun scatter from the surface in the ultrahigh chamber. Change the incident energy, incident angle and the thickness of the ultrathin films, we can investigate the role of the oxygen adatoms as compared with the results from the bare metal surface,find out the relationship between neutralization and the geometrical structure and electronic properties and complement the weakness of the surface workfunction to explain the renonant neutralization. This not only collects the research data for the application of the alkali ion neutralization,but also is helpful for understanding the charge transfer mechanism for particle-O/transition metal system.

研究粒子-氧/过渡金属体系电荷转移对氧化、侵蚀、多相催化等工业领域的发展具有重要意义。碱金属正离子中性化技术是探测该体系电荷转移的有效途径。然而此类研究很少，人们不清楚中性化机理，甚至对过渡金属表面的中性化机理也没有定论。因此我们结合已有的研究基础，拟采用位置灵敏探测技术与飞行时间谱等技术，开展低能碱金属正离子与过渡金属Cu、Pd表面及其氧化物超薄膜体系散射中性化的实验。将0.2-5keV的Li+、Na+离子由离子枪引出，分别与过渡金属和其氧化物超薄膜表面散射。通过调节入射能量、入射角度以及薄膜厚度来研究表面氧化过程中复杂的表面环境对中性化的影响，并与Cu、Pd表面的结果进行对比，从而揭示表面几何结构和电子结构变化与中性化的微观联系，弥补宏观表面功函不能完全解释共振中性化的不足。该项目不仅为碱金属离子中性化技术的应用积累研究数据，而且有助于理解粒子-氧/过渡金属体系的电荷转移机理。

本项目完成了低能碱金属正离子、负离子电荷转移与入射角、入射能、方位角、不同表面等关联的实验与理论工作。实验上，我们建立了飞行时间散射反冲粒子质谱。首次测量了Li+、Na+离子与多种金属、氧化物表面散射的中性化份额与入射能、入射角、方位角、吸附量的依赖关系。我们证实了文献报道的非单调中性化结果，系统研究了非单调中性化份额与表面功函、入射能、入射角的关系：表面功函显著影响中性化份额及其变化趋势；非单调入射能、入射角依赖的中性化份额的本质相同，但不能用功函解释。理论上，首次修正BN模型，并开展理论计算。在高出射速度、低出射角处，平行速度显著增强中性化。在高出射速度处，入射离子能级下移显著提升中性化。但考虑了平行速度效应与入射离子能级下移的BN模型，仍不能解释极低能区高中性化实验结果。这需要我们进行更深入的机理分析。另外，我们利用飞行时间散射反冲质谱研究了水在Cu（110）室温吸附、解离、氧化过程，并首次在掠射条件下开展了负离子与水/Cu（110）体系散射实验，研究了垂直入射速度、表面功函对负离子份额的影响。在这些研究中，我们发展了新的实验技术，对碱金属离子中性化机理的认识进一步加深，使我们处于该领域的国际前沿，并把离子表面碰撞电荷转移研究推向更复杂的吸附表面。基于该项目，我们发表SCI论文10篇，其中二区文章6篇，培养研究生8名。