典型重金属多相物性的第一性原理分子动力学研究

采用超级计算机进行大规模微观粒子模拟，计算金属材料在极端条件下的物态性质，研究各相转化过程，一直以来都是很重要的课题，不仅是武器设计工程中的重要环节，而且和诸多基础科学研究有着密不可分的关系。本项目采用第一性原理分子动力学方法，结合国际上最新发展的电子强关联理论，系统计算金属钼、铈、钚的基态电子结构、晶格动力学、热力学、电输运及光学性质；研究其高温高压下的多相物态方程；建立物理图像，描述d壳层及f壳层未填满的电子转移及杂化效应对多相物态性质的关键影响；揭示电子关联效应和相对论自旋-轨道耦合效应对相变的影响；基于第一性原理分子动力学计算，构造和发展有效原子间相互作用势，从而使经典分子动力学大规模准确模拟这三种金属的多相物态方程成为可能。通过上述一系列重要基础问题的系统研究，本项目将从量子力学层次上加深人们对于重金属材料多相物态性质的理解，促进具有重大国防意义的武器相关金属状态方程的科学认识。

采用超级计算机进行大规模微观粒子模拟，计算金属材料在极端条件下的物态性质，研究各相转化过程，一直以来都是很重要的课题，不仅是武器设计工程中的重要环节，而且和诸多基础科学研究有着密不可分的关系。本项目采用第一性原理分子动力学方法，结合国际上最新发展的电子强关联理论，系统计算了典型重金属及其相关化合物的基态电子结构、晶格动力学、热力学、电输运及光学性质，研究其高温高压下的多相物态方程，阐述了d壳层及f壳层未填满的电子转移及杂化效应对多相物态性质的关键影响，揭示出电子关联效应和相对论自旋-轨道耦合效应对相变的影响。研究计划要点均在项目进行中得到落实，由此产生的后续工作还在继续。本项目中，我们采用第一原理分子动力学模方法模拟了钼的高压熔化曲线，系统研究了不同疏松度下的金属钼的雨贡扭状态方程，计算结果和实验测量相符；计算获得了700GPa范围内δ-钚的冷压，发现压强超过100GPa时，自旋极化和自旋轨道耦合的影响以及强关联效应都可以忽略；计算研究了氢分子在γ相的铀及铀铌合金表面的分解过程和电子相互作用机制，发现γ相铀及铀铌合金的d电子对于其表面化学活性的影响不能忽略；系统给出了锆的弹性、晶格动力学、超导转变温度随压力的变化行为，并首次给出了实验上确定的三种结构钛锆合金的弹性常数及弹性性质；模拟获得了三种氮化铀材料的电子结构、声子色散曲线和热力学性质，证实铀的5f电子对热属性的主导贡献；计算研究了ThN的晶格结构、电子态密度、声子谱、弹性常数、形成焓、热容和熔点等属性，获得了其理论熔化曲线；通过第一性原理过渡态理论计算，预测给出了一系列中子管金属材料中氢/氘/氚/氦的变温扩散系数；发现并诠释了高应变率下一系列FCC金属中位错的起源及孔洞的产生、成核、生长及贯通规律与机制，并提出了普适的理论；采用自主发展的原子鉴别技术与团簇分析技术，通过提出中心矩方法，首次模拟获得了铁的冲击相变过程中微观相畴的生长动力学，并将其应用于冲击相变建模，提出了一个宏观相变理论；模拟获得了一系列MOX核燃料的物理及力学性质。本项目完成论文30余篇，其中27篇已发表，吸引了国际同行的广泛关注和引用。本项目执行期间，负责人获得2012年度国家自然科学二等奖1项（第三完成人），2013年军队科技进步二等奖1项（第一完成人），并荣获第9届于敏数理科学奖。