氦在铒、钪氢化物中行为的动力学模拟及实验研究

储氚材料是当今材料科学研究的热点之一，其中稀土金属铒、钪由于储氚能力强、实验周期较短、室温平衡压较低而被选作储氚材料的研究对象。氚具有放射性，会衰变生成氦，因此研究材料中氦原子的行为对提高储氚材料的固氦性能十分必要。从理论上直接模拟氚化物中的氦行为是相当困难的，通过氢化物进行先期研究和模拟是必要的。本项目首次将理论和实验研究相结合，对氦在铒、钪氢化物中的行为进行系统研究。理论方面首次将从头算、分子动力学方法相结合对氦在铒、钪氢化物中的演化过程进行动力学模拟，揭示氦的扩散、迁移和聚集机理，以及氦的演化过程对铒、钪氢化物的微观结构和宏观性能的影响。实验方面拟采用透射电镜等多种实验手段观测铒、钪氢化物中氦泡的形成、演变过程的微观形貌。模拟结果将用来解释和指导实验研究，而实验研究又反过来验证理论的正确性，为最终提高储氚材料的固氦性能提供有力的依据。

由于氚会衰变成氦，因此研究材料中氦的行为对提高储氚材料的性能十分必要。本项目将计算机模拟和实验研究相结合，对氦在铒和钪及其氢化物中的行为进行了系统研究。采用VASP 主要研究了：氦在hcp结构铒、钪中的占据位置和迁移行为；氦出现对铒、钪力学性能的影响；铒、钪氢化物体系的beta相中氦的行为。VASP的计算结果表明氦在铒和钪中的行为相似，氦易于占据在四面体间隙位置，并在低温时从四面间隙位置沿c轴迁移到它最邻近的四面体间隙，高温时出现T-O-T与T-BO-T迁移，氦的出现导致体系弹性性能降低；氦在beta相的氢化铒和氢化钪中的行为也相似，当无氢空位时，在两种氢化物中氦都选择从八面体间隙经过被氢占据的四面体间隙到八面体间隙迁移，但与氢化钪相比，氢化铒中氢空位有助于氦的迁移；氦的出现导致氢化物的力学性能降低，当氦与金属比例约为0.13时体系力学性能剧降，其原因是氦开始聚集。拟合了He-Er-H三元体系的相互作用势，首先拟合了铒-氢体系的BOP势，该套作用势很好地再现了hcp 铒的多种体相性质和点缺陷性质，以及铒中氢的行为和ErH2的结构性质。采用两种势函数形式(BOP和多体势)拟合了Er-He和H-He相互作用势。利用我们拟合的作用势，采用分子动力学程序模拟研究了铒中氦的迁移、聚集，分析了氦泡形核和生长过程；采用分子动力学程序研究了铒氢化物中氦团的结构，初步模拟了铒氢化物中氦的迁移与聚集。初步拟合了He-Sc-H三元体系的相互作用势。实验研究结果表明：在较低温度下制备铒膜时，由于铒中的杂质气体不能被排除，而是直接沉积在基片上形成铒膜，因而导致了基片温度越低铒膜的氧化越严重；电子束沉积法制备的铒膜为柱状晶结构，且晶粒大小随基片温度升高而增大，表明温度越高吸附在基片上的铒原子扩散激活能越大，促进了晶粒间的合并长大；在单晶硅基片上沉积铒膜时，温度升至350 oC时，铒膜表面出现等边三角形的针孔，该针孔的形状一致于密排六方结构的铒的(002)晶面和面心立方结构的硅的(111)晶面，表明在该温度时已开始发生界面反应；铒氢化物存在两种相结构，hcp的ErD3和fcc的ErD2结构，热解析结果表明两种结构的热分解温度分别为503 oC和883 oC；氦离子注入后，铒和氘化铒的各个衍射峰形向低角度方向展宽，而高角度方向与注氦前峰形一致，表明氦泡的形成导致了晶格的膨胀。