基于DOAS方法的对流层SO2地基星载联合遥感反演研究

In recent years, China is one of the largest SO2 generating countries in the world, especially in North China with dense population and growing industrial activities. Multi-Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy (MAX-DOAS), with rapid development over the past few years, is an effective remote sensing technique to measure air pollutants. So far most efforts of MAX-DOAS application have been dedicated to retrieving atmospheric NO2 and aerosol, but studies that deal with SO2 retrieval are scarce due to substantial retrieval noise induced by the interfering species O3 with strong absorption band overlapping with those of SO2. Furthermore, the performance of SO2 retrieval particularly vertical profile becomes even worse in the presence of high concentration of aerosols over North China. .. This project proposes to develop SO2 retrieval scheme capable of deriving the total column and vertical profile simultaneously based on the advanced MAX-DOAS instrument together with ancillary observations situated at Xianghe Observatory. This algorithm is intended specifically for application in heavily polluted North China with high accuracy, rapid convergence and high stability. Moreover, this project is also sought to validate and improve satellite SO2 products with the help of ground-based MAX-DOAS observations.

近年来，中国已成为世界SO2浓度最高的区域之一，特别是人口密集、工业发达的华北地区。多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)是近十几年来大力发展的用于测量大气污染物的有效手段。到目前为止，MAX-DOAS的应用主要集中在NO2、气溶胶等的遥感反演；而对于SO2，由于O3强吸收带的干扰，反演误差较大，研究的相对较少，尤其在华北地区复合型污染背景下，叠加高浓度气溶胶的影响，SO2的反演难度更大。.. 为此，本项目计划利用华北地区具有代表性的香河大气综合观测站内国际先进的MAX-DOAS仪器及其他相关辅助设备长期的观测资料，发展适于华北地区高浓度复合型污染状况的、快速收敛且稳定的SO2 MAX-DOAS反演算法，开展地基SO2垂直廓线及柱总量的同时反演；在此基础上通过地基验证来评估卫星遥感SO2产品在华北地区的数据质量，并利用MAX-DOAS反演的SO2垂直廓线对卫星数据进行改进。

近年来，中国SO2浓度虽然有所降低，但仍是世界上SO2浓度最高的区域之一，特别是人口密集、工业发达的华北地区。本项目围绕华北地区SO2的高精度MAX-DOAS反演，开展了地基SO2 MAX-DOAS反演算法开发、长序列反演数据构建、以及卫星产品验证和改进等一系列工作。.(1) 首先通过大量的敏感性试验，得到了从观测光谱到SO2斜柱总量反演的最佳参数化方案，其中包括选择305-317.5nm作为反演波段，采用5次多项式作为数值滤波工具，以及利用223K，243K两个温度下的O3吸收截面进行拟合以最大程度地减少O3强吸收带的干扰等。.(2) 在此基础上，基于MAX-DOAS的多仰角连续观测，借助LIDORT 辐射传输模式和最优估计算法实现了对SO2 垂直廓线及柱总量的同时反演。同时，针对华北地区严重的复合型大气污染背景，借助同站点AERONET资料对气溶胶的干扰作订正。利用地面传统气体分析仪数据对反演结果进行验证，二者相关系数达0.81，且斜率为0.9，证明反演算法精确合理。进一步分析反演误差来源表明：对于SO2近地面浓度，由气溶胶、先验廓线引起的不确定性贡献分别占18%，9%；对于SO2垂直柱总量，由气溶胶、先验廓线引起的不确定性贡献分别占7%，17%。.(3) 在开发反演算法的同时，进行MAX-DOAS 及其他相关辅助设备的连续观测，通过连续的观测获得了SO2的长时间数据序列，并进一步分析了华北地区SO2的时空分布特征。结果表明：SO2有明显的冬高夏低的季节变化特征，且近年来都呈现出非常显著的下降趋势。.(4) 最后利用地基MAX-DOAS SO2结果对SCIAMACHY、OMI、GOME-2 三个卫星的SO2产品在中国华北地区的数据质量进行了比对验证及改进。其中， GOME-2的SO2产品与地面数据的相关性最高。另外，以OMI卫星产品为例，使用卫星过境时±1h内地基MAX-DOAS反演的SO2平均廓线作为先验廓线，重新计算对流层AMF，得到改进以后的OMI SO2 产品。与地基结果相比，相关系数从0.42提高到了0.67。. 研究成果有助于更加准确的获取SO2在华北地区的时空分布特征，为此区域的防污、治污及可持续发展提供科学依据。