干湿交替过程中沉积物铁锰氧化物对磷迁移转化的影响研究

Phosphorus (P) is a common limiting nutrient in freshwater systems. Dry-rewet cycles of surficial sediments caused by seasonal dynamics in lakes change the redox condition of sediments. Fe oxides and Mn oxides which are redox-sensitive may play important roles in transportation and transformation of P in sediment-water interface during dry-rewet cycles. However, mechanisms and genes responsible for release of phosphorus in the dry-rewet cycles of sediments remain unclear. In this research, Fe oxides, Mn oxides as well as P will be analyzed in indoor and field experiments to elucidate underlying processes and mechanisms among Fe oxides, Mn oxides and P in sediment during dry-rewet cycles. Release of P during dry-rewet cycles will be estimated to investigate contribution of Fe oxides and Mn oxides to P release, and furthermore to provide theoretical basis for management of endogenous nutrient in lake.

磷是湖泊內源营养负荷的主控因素。周期性的干湿交替通过改变沉积物的氧化还原状态。沉积物中铁锰氧化物受氧化还原状态影响，从而影响磷的迁移转化。但研究者未从天然沉积物铁氧化物、锰氧化物在干湿交替中的具体变化方面，解释其对磷迁移转化的影响机理。本研究以干湿交替过程中表层沉积物中的铁锰氧化物和磷为研究对象，进行室内干湿交替模拟和原位实验；分析沉积物干湿交替过程中铁锰氧化物形态、价态、晶相变化特征；揭示铁锰氧化物在干湿交替过程中对沉积物中各形态磷的影响，阐明铁锰氧化物对沉积物-水界面上磷迁移转化的作用机理；估算干湿交替过程中湖泊沉积物內源磷释放量，探明铁锰氧化物对表层沉积物內源释放的贡献，为湖泊內源营养负荷的管理提供理论依据。

为揭示干湿交替过程中，氧化还原条件变化对沉积物中氮磷营养盐迁移转化的影响，本研究进行了室内模拟研究；并将实验数据和实测数据相结合，对洞庭湖沉积物中內源氮磷营养盐的贡献做了定量描述。主要成果如下：.本文对沉积物中磷形态连续提取方法进行改进，改进方法的磷提取顺序为：Ex-P → Ca-P（pH=5.0）→ Fe-P → Al-P → De-P → Re-P。该方法对沉积物中Fe-Pi、Al-Pi萃取更充分，而对其他形态无机磷的提取率和磷形态连续提取相近。.本文采用实验室模拟方法分析干燥沉积物覆水后氮磷形态变化，分析得出覆水初期沉积物中的TN变化幅度较大。上覆水循环过程中，NHN向HN转化，HN向EN转化，EN向HN转化，然后释放到上覆水中，最终转化为NH3或其他含氮气体进入大气。沉积物中的NH4+-N、NO3--N释放到孔隙水中，再从孔隙水释放到上覆水中，上覆水中的NH4+-N氧化为NO3--N。.实验室模拟得出，覆水初期沉积物中PH3向无机磷转化，无机磷向有机磷转化；上覆水循环过程中沉积物中的有机磷向无机磷及PH3转化，释放到上覆水和大气中。覆水后沉积物中无机磷的主要组分由自生钙磷逐渐转变为铁磷，沉积物中有机磷的主要组分有从中活性有机磷向活性有机磷转变的趋势。释放到上覆水中的溶解态有机磷更容易转化为颗粒态磷。.采用实验室模拟数据和实测数据相结合的方法，分析东洞庭湖上覆水中內源释放氮磷所占比例，分析得出君山沉积物内源释放在上覆水氮磷中所占比例最大，其次为鹿角及岳阳楼。覆水初期，流速和內源释放比例呈反比。随着覆水时长的增加，内源释放比例减小，流速对內源释放的影响不显著。丰水期干燥沉积物覆水后短时间内可能增大东洞庭湖的水华发生风险。而三峡工程运行降低了东洞庭湖內源释放对水华发生风险的贡献。