南海北部陆坡沉积物孔隙水δ34S,δ18O,Δ33S特征研究及其对硫酸盐细菌还原的指示意义

In modern oceans, sulfate reduction occur within pore water below the sediments-water interface. This process has important implications in many aspects regarding global carbon cycle, climate change, paleo-ocean study and gas hydrate exploration. Bacterial sulfate reduction involves several intracellular metabolic steps; and the δ34S，δ18O，Δ33S values in remaining sulfate depends on the isotope partitioning during each of the intercellular steps and on the ratio between the backward and forward sulfur fluxes within the bacterial cells. As a result, δ34S，δ18O，Δ33S in sulfate can be used to investigate the mechanism and rate for sulfate reduction. Both OSR Organiclastic Sulfate Reduction（OSR） and sulfate couple to anaerobic oxidation of methane（AOM-SR） process are known to reduce sulfate to sulfide, but the specific pathways for the two processes differ greatly. The three indexes can be used for the identification of AOM-SR process and evaluation of methane flux. To date, the study of how δ34S，δ18O，Δ33S in sulfate vary during sulfate reduction has mostly performed in labs, yet how these indexes would response to more complex natural environments remains uncertain.The northern slope in the South China Sea represents a well-studied area in terms of pore water investigations. We plan to carry out δ34S，δ18O，Δ33S analysis for pore waters in sites with different sedimentary backgrounds in this region, with the aim to evaluate the sulfate reduction rate, to identify AOM-SR process and to estimate the methane fluxes. The obtaining results, combined with results based on traditional methods, will be used to evaluate how environmental factors affect these indexes, and provide further information for their implications in natural environment.

硫酸盐细菌还原是全球碳循环和硫循环的重要组成部分，利用硫酸盐δ34S，δ18O，Δ33S可以进行硫酸盐细菌还原机理和总硫酸盐还原速率的研究。硫酸盐细菌还原包括OSR与AOM-SR两个过程，由于两过程细胞内新陈代谢路径的差异，δ34S，δ18O，Δ33S也可以用于AOM-SR过程的识别和甲烷通量评估。本研究拟以南海北部陆坡不同地质背景下的沉积物孔隙水作为研究对象，利用孔隙水δ34S，δ18O，Δ33S开展硫酸盐还原速率评估、AOM-SR过程识别、甲烷通量估算以及硫再循环示踪等工作，将得到的结果和利用传统办法得到的相应结果进行对比，评估其在自然环境下的应用价值，分析不同环境因素对硫酸盐还原过程的影响，为δ34S，δ18O，Δ33S在自然环境下对硫酸盐还原的应用研究提供依据。

微生物硫酸盐还原是全球碳循环和硫循环的重要组成部分。本项目以元素含量、碳硫氧同位素为主要手段对南海沉积物孔隙水开展了微生物硫酸盐还原过程的研究。除了常规的地球化学手段外，流体扩散对流反应运移模型也成为本项目研究的重要技术手段。研究取得以下主要认识：.1）在传统的离子运移模型基础上，我们将碳同位素纳入到模型体系之中，增加了碳同位素对模型的约束。利用模型对三个站位开展了研究。定量标定了硫酸盐还原带的反应体系，识别出了不同的甲烷来源。确定并对比了三个站位的水合物条件以及沉积环境对其影响。完善了孔隙水地球化学特征与南海水合物的精细响应。.2）我们对全球不同海域的孔隙水硫同位素进行了统计。结果显示，自然界中硫同位素分馏过程非常复杂，其中硫酸还原速率是同位素分馏的主要控制因素，而沉积环境也可能对硫同位素分馏产生影响。对南海不同地区不同站位的孔隙水硫同位素分析结果揭示不同的硫酸盐还原过程也会引起同位素分馏的差异，结合氧同位素发现同一站位是否受AOM过程影响也会表现出明显不同的特征。.3）进一步创建了硫同位素反应运移模型。通过模型计算，自然界中硫酸盐还原过程的硫同位素分馏值达到或超过了热力学平衡的理论最大值，与实验室中得到的硫同位素分馏值存在差距。在自然环境中，硫同位素的分馏主要取决于甲烷的厌氧氧化过程参与的细菌的单细胞硫酸盐还原速率，而硫酸盐还原速率在自然环境中远远小于实验室条件下所能控制的最小值。另外，在有硫化物氧化现象发生的站位，由于多过程的存在，无法得到合理的硫酸盐还原过程的硫同位素分馏值。.上述结论可为硫酸盐硫氧同位素在自然环境下硫酸盐细菌还原的应用研究提供依据，对天然气水合物勘探有指导意义。