三明治型镧系稀土单分子磁体的构筑与性质研究

Lanthanide-based single-molecule magnets (SMMs), which possess significant magnetic anisotropy, have been an important branch of research in the field of molecular magnetic materials. The unique quantum tunneling of the magnetization and slow magnetic relaxation behavior make them potentially applicable in quantum computing, high-density data storage and molecular spintronics. The project intends to construct a series of novel sandwich-type lanthanide-based SMMs. On the one hand, we will explore SMMs with higher anisotropic energy barrier and blocking temperature, and further study that the interaction between the magnetic anisotropy of the lanthanide ion and the crystal field coordination in tuning their magnetic behaviors. On the other hand, we focus on the preparation of magnetic molecules with high stability, solubility and excellent dispersion, and then combine them with more physical/chemical properties. It will provide the ideas for the syntheses of multifunctional nano-magnetic materials with application values.

具有显著磁各向异性的镧系稀土单分子磁体是分子磁性材料研究领域的一个重要分支，其特有的磁化强度量子隧穿效应和慢磁弛豫行为使得它们在量子计算、高密度信息存储以及分子自旋电子学方面具有潜在的应用前景。本项目拟构筑一系列新颖的三明治型镧系稀土单分子磁体。一方面，开发具有较高弛豫能垒和阻塞温度的单分子磁体，深入研究稀土离子的磁各向异性和晶体场配位环境的调控对单分子磁体磁行为的影响；另一方面，有目的性地设计和合成稳定性高、溶解性好、分散性优越的磁性分子，将其复合多种物理或化学性质，为合成具有应用价值的多功能纳米磁性材料提供设计思路。

镧系稀土单分子磁体以其特有的磁化强度量子隧穿效应和慢磁弛豫行为，在量子计算、高密度信息存储以及分子自旋电子学方面具有潜在的应用前景。本项目主要构筑了一系列新颖的三明治型镧系稀土单分子磁体。一方面，深入研究稀土离子的磁各向异性和晶体场配位环境的调控对单分子磁体磁行为的影响；另一方面，有目的性地设计和合成稳定性高、溶解性好的磁性分子，将其复合多种物理或化学性质，为合成具有应用价值的多功能纳米磁性材料提供设计思路。研究结果表明：（1）向单分子磁体体系中引入单电子数目多且具有较强旋轨耦合作用的顺磁性镧系稀土金属离子是制备高能垒和高阻塞温度单分子磁体的重要途径之一；（2）通过构建结构模型，深入研究单分子磁体的磁构关系，证实了单分子磁体的磁行为与金属离子的基态自旋、磁各向异性、晶体场配位环境以及金属间相互作用密切相关。有效调节金属离子的局域配体场的对称性和强弱可以调控此类稀土单分子磁体的慢磁弛豫行为；（3）用于构筑三明治型稀土配合物的有机配体一般局限于大环卟啉或酞菁化合物，其合成条件要求高，产率低且不易提纯。本研究突破传统的设计思路，通过引入修饰的席夫碱或冠醚等大环配体成功构筑了稳定性高、溶解性好的夹心或半夹心稀土单分子磁体，深入研究此类化合物的分子结构、磁行为与功能化性质，可为探索构筑新型稀土单分子磁体的合成方法和应用提供实验依据。