有序结构硒化锑太阳电池异质结界面问题研究

The solar cells in substrate configuration employing the ordered Sb2Se3 nanorod array absorbers exhibited excellent spectral response and the current density calculated from external quantum efficiency curve was higher than 28 mA/cm2. However, the conversion efficiencies of Sb2Se3-based heterojunction solar cells are still low, which could be due to an intrinsic material limitation or lack of proper device optimization, for example, the unsuitable band alignment at the heterojunction between Sb2Se3 and buffers. In this project, based on our development of high-quality Sb2Se3 nanorod array absorbers, ternary ZnMgO buffers are introduced, where the band structures could be adjusted with various Mg content levels. We study the band alignment between the tunable ZnMgO buffers and the ordered Sb2Se3 nanorod arrays. We also systematically investigate the effect of the band offset values on the interface recombination and the device performance parameters of the heterojunction solar cells. Moreover, we perform the sulfuration treatment on Sb2Se3 nanorod arrays to modify the band structures and suppress the recombination near the junction.

以有序硒化锑纳米棒阵列为吸收层的底衬结构硒化锑太阳电池呈现出优异的光谱响应特性，然而，决定太阳电池转换效率的其他两个参数开路电压和填充因子还相对较低。限制其开路电压和转换效率的主要因素有：硒化锑吸收层与缓冲层构成的异质结不够理想、能带结构不匹配、界面附近缺陷浓度高以及载流子复合严重等。本课题在制备高品质硒化锑纳米棒阵列吸收层的基础上，拟分别从构成异质结的缓冲层和吸收层两个方面开展工作。研究宽带隙且能带结构可调制的三元氧化锌镁(ZnMgO)缓冲层在硒化锑纳米棒阵列表面的可控制备和硒化锑纳米棒吸收层的硫化处理。结合器件模拟和实验结果，系统研究界面附近的能带排列、调控与异质结特性及器件性能的关系，深入理解硒化锑异质结特性的影响因素。研究有序结构硒化锑表、界面缺陷的有效钝化方案和相关物理机制，构建高品质有序结构硒化锑太阳电池。

硒化锑半导体因其特殊的一维链状晶体结构及光学、电学和缺陷特性等方面的强各向异性，引起科研工作者的研究兴趣。硒化锑组成元素毒害性小，丰度高且成本低廉，具有很好的研究与应用前景。本项目中，我们主要取得以下几个方面的成果：1）Sb2Se3纳米棒阵列生长动力学研究，首先探索了Sb2Se3纳米棒阵列在金属钼（Mo）薄膜上的生长动力学过程，建立起了“劈裂生长模型”。该模型随后又在金属钨（W）薄膜和多晶的、无明显晶相择优取向的氧化物薄膜衬底上得到了验证。2）原位合金化策略调控Sb2Se3电学性质，使用Ag预制层制备 (Sb2Se3)x(AgSbSe2)1-x合金，实现了基于Sb2Se3基吸收层的可控载流子浓度调控，较高的器件载流子浓度使得器件VOC达到508mV。3) 缓冲层/ Sb2Se3吸收层异质结界面工程研究。In2S3-CdS梯度变化缓冲层的设计和三元CdxZn1-xS缓冲层/ Sb2Se3吸收层界面能带工程。通过分别控制硫化铟纳米片阵列和硫化镉的生长时间，调节Cd/In元素的深度梯度分布，以及缓冲层和异质结界面附近的导带梯度分布，有效的提升了硒化锑电池的开路电压（~440 mV）和填充因子。