气液固三相接触线区域热-质传递机理及其调控规律

Triple-phase contact line plays critical roles in heat and mass transport in multiphase reactors and also the stability of the multiphase system. As the junction of the liquid-vapor, liquid-solid, and vapor-solid interfaces, the characteristic thin film thickness at contact line region is typically of the order 1-100 nanometers depending on the vapour-liquid-solid properties and interaction, and could be categorized as a typical mesoscopic problem. Contact line region has drawn great attentions of multi-disciplinary researchers in recent years due to its science and engineering values. In this project we will (1) clarify the mechanical mechanisms at contact line region based on the intermolecular forces, establishing the model for the thin film profile; (2) analyze the heat and mass transport characteristics at contact line region and its interaction with the thin film profile, establishing the transport-profile coupling model; (3) consider the diversity of multiphase systems and conclude the regulation mechanisms and rules. The applicant has made series of achievements in related area which promises the fruitful output of this project.

气液固三相接触线作为气-液、液-固、气-固三个表界面的交汇，是三相共存的极限区域。该区域具有极高的热质传递效率，也很大程度上决定三相体系的稳定性，如何对其进行精确预测和控制应用，是提升多相反应器性能与实现精确控制的突破点之一；该区域特征液膜厚度在纳米尺度连续变化，既不满足连续介质假设，也不能用离散分子理论描述，是典型的介观问题，已成为跨学科的研究热点。本项目针对指南中的科学问题（一）提出申请。主要内容包括：（1）以分子间作用力为基础，以分离压理论为桥梁，阐明界面重叠下的微观力学特性，建立液膜形态模型；（2）分析接触线区域的传热传质特性，及其与液膜形态的耦合关系，建立接触线热质传递-液膜形态耦合模型；（3）考虑不同系统的接触线热质传递问题的共性与划分，总结提炼各微观特性及机制竞争的特征量，建立理论体系以应对实际复杂变化，并总结调控规律。申请人在相关问题上有着深厚的前期研究基础。

气液固三相接触线是多相系统的介观枢纽，是系统效率及控制精度提升的关键。几十年来源自物理、化学、数学、力学等不同学科背景的各种理论被相继提出以描述接触线的物理图像，争论持续发散。本项目组摸索解决一系列调制和误差修正问题，发展出可靠的纳米级介尺度液膜表征方法，突破性推进接触线机理认识。成果发表于高影响力杂志，尤其被领域奠基学者T. D. Blake（1969年创建著名分子动理论）评价：“This is a very valuable contribution to the debate”。在实验突破的基础上，阐明体系控制与优化机制，为复杂应用提供关键支撑。其中，针对长期以来针对接触线区域的蒸发换热计算困难，提出截断方法，为换热计算提供切实可行的边界条件；提出具有普适意义的接触线晶体生长方法，制备出大大优于目前合成方法的超长钙钛矿晶体，相关工作投稿Science；最后，从固液气体系拓展到液液气体系，提出“滴水成晶”液面接触线组装方法，实现特异形态的自组装。所取得成果均有极大拓展空间。截至目前发表SCI论文5篇。主要基于该项目成果，负责人获得2016年优秀青年基金，特此感谢。