基于人体吸入和呼出气中颗粒物粒径谱和成分谱无损、实时分析的大气细颗粒物暴露评价新方法研究

Accompanied with the rapid industrialization and urbanization of China, extremely severe and persistent haze events have occurred with increasing frequency. The development of point-of-contact measurement method for assessing the exposure to atmospheric fine particles (PM2.5), the primary pollutant of haze, is urgently needed to provide accurate exposure and dose relationships. As a result, in this study a novel analytical method for the non-invasive and real-time detection of size-resolved chemical composition of human inhaled and exhaled particles by using single particle aerosol mass spectrometry (SPAMS) will be systematically investigated; the potential of the method for assessing the exposure of both healthy and susceptible populations will also be studied. The proposed human inhaled/exhaled particle-based method by using SPAMS is promising to realize the accurate and non-invasive point-of-contact measurement of atmospheric PM2.5 exposure in real time, providing essential information for the further researches on exposome, epidemiology and health effects related to PM2.5 exposure.

目前大气细颗粒物（PM2.5）污染全国范围内严重频发，但现有人体暴露评价方法还远不完善，仅是根据场景评价方法获得近似暴露数据，仍不能准确表征人体实际暴露情况。本研究拟利用人体吸入和呼出气中颗粒物可无损、实时表征大气PM2.5暴露情况的优点，以及单颗粒气溶胶质谱技术可实时、同步检测PM2.5的粒径、数浓度和化学成分的技术优势，系统研究基于接触点监测的大气PM2.5人体暴露评价新方法及其实际可应用性，建立以外环境指标（PM2.5浓度等）和个体影响因素（易感性等）为自变量的不同来源PM2.5人体暴露情况的精确评价新方法，为大气PM2.5暴露提供更加简便、精确的分析平台（尤其是突发性高浓度PM2.5暴露）。这一无损、实时接触点监测暴露评价新方法的研发，不仅能提高大气PM2.5暴露评价的准确度，还将完善暴露评价方法体系，为后续的暴露组学、流行病学、健康危害机制等研究提供关键的基础数据和分析技术平台。

目前大气细颗粒物（PM2.5）污染在全国范围内严重频发，但现有人体暴露评价方法还不完善，仅根据场景评价方法获得近似暴露数据，不能准确表征人体实际暴露情况。本研究从人体吸入和呼出气中颗粒物无损、实时表征大气PM2.5暴露这一科学问题入手，通过引入直接质谱分析技术：单颗粒气溶胶质谱（Single particle aerosol mass spectrometry，SPAMS）和二次电喷雾电离高分辨质谱（Secondary electrospray ionization high resolution mass spectrometry，SESI-HRMS）以及大气环境中广泛应用于PM2.5源解析方法的正矩阵因子分解法（Positive matrix Factorization，PMF），建立基于接触点监测的大气PM2.5人体暴露评价新方法，尝试评价不同来源PM2.5人体暴露情况，为大气PM2.5暴露提供更加精确的分析手段，有望进一步完善PM2.5暴露评价方法体系。重要结果包括：（1）组建了人体呼出颗粒物（Exhaled breath particles，EBPs）的采样系统，完成采样系统与SPAMS、SESI-HRMS的耦合，建立了EBPs粒径、数浓度和化学成分（分子水平）实时监测方法；（2）初步验证了SPAMS方法检测人体EBPs的可行性。健康成人的EBPs数浓度为227–1043 个/L，检出限为2500个颗粒物，粒径峰值出现在460 nm附近（检测粒径200–1000 nm）；（3）SESI-HRMS气溶胶分析平台可从分子水平进一步表征EBPs化学成分，以探针化合物酒石酸为例，检出限0.1 ug/m3，线性范围0.08–1.7 ug/m3（R2=0.98）；（4）人体呼出气中PM2.5的化学成分反映了内源性颗粒物和外源性颗粒物组成，如HSO4-、PO3-、CN-、CNO-和CxHyOz+（x = 1–3，y = 1–7，z = 1–3）可能与内源性颗粒物中的蛋白含量、磷酸酯酰甘油等成分有关，碳簇峰C3-、C4-、C+、C3+、C3H+和C4+推测与暴露环境空气中PM2.5中的碳元素有关；（5）PMF的源解析结果进一步表明，呼出气中化学物质分别来自肺泡气（内源性）、口腔/呼吸道气（与环境空气直接相关），因此对EBPs的源解析或有助于更好地表征人体暴露情况。