狄拉克材料等离激元性质的第一性原理研究

Dirac materials represent a new type of special crystal materials with good electronic and topological properties. In recent years, the the dielectric response plasmon properties of Dirac materials have attracted great attention. A large number of theoretical and experimental results show that graphene, one of the most common two-dimensional Dirac materials, whose plasmons have the characteristics of low energy loss , strong field locality and can be “engineered” continuously, but the research of other Dirac materials is still in its infancy. Although the method based on the analysis of tight-banding model can give qualitatively correct results, it often fails to produce the quantitative details, which arise from the complex material-specific electronic structures. Nevertheless, the linear response time-dependent density functional theory (LR-TDDFT) from first-principles greatly improves this situation. In this project, we will further develop and optimize our first-principles LR-TDDFT module based on plane wave basis, use it to calculate the properties of plasmon, surface plasmon and surface plasmon polariton in Dirac materials such as 2D graphene-like materials, topological insulators and topological semi-metals，and clarify the underlying physical essence. It will provide some guidance for the design and manufacture of next generation nano-optoelectronic devices.

狄拉克材料是一类新兴的特殊晶体材料，具有良好的电学和拓扑性质。近年来，狄拉克材料的介电响应和等离激元特性引发了人们极大的关注，大量理论和实验研究结果表明，常见的二维狄拉克材料石墨烯，其等离激元具有连续可调、低本征损耗和高度光场局域等特点，但对于其他狄拉克材料等离激元特性的相关研究工作才刚刚开展。早期根据紧束缚模型近似分析体系等离激元的方法虽然能够给出定性正确的结果，但往往不能反映材料内部复杂电子结构带来的细节问题，而现基于线性响应含时密度泛函理论(LR-TDDFT)的第一性原理方法则大大改善了这一状况。在本项目中，申请人计划进一步发展和优化之前已有基于平面波基组的第一性原理LR-TDDFT程序模块，利用其计算二维类石墨烯、拓扑绝缘体和拓扑半金属等狄拉克材料体等离激元、表面等离激元和表面等离极化激元的性质，并厘清其背后蕴含的深层次物理实质，为下一代纳米光电器件的设计和制造提供一定的指导作用。

等离激元是光学领域一个重要的研究方向，在成像、传感、催化、生物医疗等方面均有着极广泛的应用。近年来，具有频率可调性、低本征损耗和高度光场局域等优良特征的类石墨烯表面等离激元更是引发了研究热潮。 本项目通过第一性原理方法开展狄拉克材料等离激元性质方面的研究，主要的进展包括：1. 完成了一款高效、准确的基于平面波基组LR-TDDFT模块，并将其集成入第一性原理软件包ABACUS中 2. 利用该程序进行了类石墨烯材料，包括石墨烯、硅烯、锗烯等离激元性质的研究。研究结果表明，硅烯与锗烯等离激元组成结构与石墨烯非常相似，由能量从低向高排序，三者均由狄拉克等离激元、π等离激元以及π-σ等离激元三部分组成。对于狄拉克等离激元，其色散关系和寿命在单粒子激发区域内外表现截然不同，在区域外色散关系呈现sqrt(q)形式，且寿命无限长；而在区域内色散关系为准线性，寿命则有限长。另外在相同掺杂浓度下，随着材料原子序数的增大，其等离激元特征能量会出现红移现象，且寿命会逐渐缩短。对于π等离激元以及π-σ等离激元，随着材料原子序数的增大，与狄拉克等离激元一样，其等离激元特征能量会发生红移。对于π等离激元峰的结构，石墨烯呈现简单的单峰结构，而对于硅烯和锗烯则呈现特殊的双峰结构，这是由于硅烯和锗烯中能带发生杂化引起的。此外，我们还对碘化铬材料的碱金属及氢氧吸附在电子结构及磁学性质方面做了系统的研究。