基于全无机铯铅卤钙钛矿纳米晶体合成策略的高效发光二极管器件研究

Recently, all-inorganic perovskite nanocrystals (CsPbX3, X=Cl, Br, I) have attracted increasing attention because of their unique optoelectronic properties and the resulting applications in many fields. Owing to their high photoluminescence quantum yield, high holes and electrons mobility, as well as simple process and low cost in comparison to traditional Si-based materials, all-inorganic perovskite nanocrystals have shown promising applications in Light-emitting diode (LED) devices. Although the first report of all-inorganic perovskite-based LED device could be dated to 2015, however challenge regarding to low efficiency because of the excess ligands at the CsPbX3 surface still remains, which has seriously impeded their practical applications in LED devices. In this project, we aim to increase efficiency of LED devices via reducing the concentration of organic ligands at the surface of CsPbX3 nanocrystals. First, we plan to develop new protocols for synthesizing CsPbX3 nanocrystals at oil-water interface to reduce the concentration of organic ligands. Secondly, efforts will be devoted to control the dimensions and morphologies of CsPbX3 nanocrystals, aiming to decrease the adsorption sites and increase the mobility of electrons and holes. We believe that this project can not only significantly increase the efficiency of LED devices, but also shed some light on the potential applications of CsPbX3 nanocrystals in other fields.

近年来，全无机铯铅卤钙钛矿CsPbX3纳米材料因其优异的光电性质在诸多领域展现出诱人的应用前景。以发光二极管（LED）为例，CsPbX3纳米材料具有较高的量子产率和电子空穴迁移率，相比于传统硅材料具有更简易的制备步骤和低廉的成本，在该领域中表现出巨大的应用潜力。尽管该类材料在LED上的应用始于2015年，但器件效率低依然是亟待解决的问题，其根本原因在于纳米颗粒表面的有机配体影响了CsPbX3的成膜性和光电性能。因此本项目从降低纳米颗粒表面配体这一核心问题切入，发展新型油水界面合成方法，从源头上减少使用有机配体，并通过形貌尺寸调控减少CsPbX3表面吸附配体的位点，大幅度降低纳米颗粒表面的配体浓度；并且通过尺寸形貌调控提高电子传输效率，以实现大幅提高LED器件效率的目标。本项目不但对提高LED器件效率具有重要的意义，而且为该类材料在其他领域的应用奠定了基础。

近年来，全无机铯铅卤钙钛矿CsPbX3纳米材料因其优异的光电性质在诸多领域展现出诱人的应用前景。以发光二极管（LED）为例，CsPbX3纳米材料具有较高的量子产率和电子空穴迁移率，相比于传统硅材料具有更简易的制备步骤和低廉的成本，在该领域中表现出巨大的应用潜力。尽管该类材料在LED上的应用始于2015年，但器件效率低依然是亟待解决的问题，其根本原因在于纳米颗粒表面的有机配体影响了CsPbX3的成膜性和光电性能。因此本项目从降低纳米颗粒表面配体这一核心问题切入，发展新型油水界面合成方法，从源头上减少使用有机配体，并通过形貌尺寸调控减少CsPbX3表面吸附配体的位点，大幅度降低纳米颗粒表面的配体浓度；并且通过尺寸形貌调控提高电子传输效率，以实现大幅提高LED器件效率的目标。然而CsPbX3纳米晶体结构极其不稳定，在合成过程中需要使用大量的表面配体。表面配体虽可以提高CsPbX3纳米晶的稳定性，但是在很大程度上限制了其广泛应用。本项目从纳米材料合成角度出发，旨在通过发展CsPbX3纳米晶可控策略，以得到表面清洁、结构稳定的CsPbX3纳米晶体，并探讨其在发光二极管、防伪和光催化等领域的应用。主要成果包括：（1）开发了合成高荧光量子产量CsPbBr3纳米晶的新方法。（2）开发了引入钝化剂合成CsPbX3纳米晶复合材料新策略。（3）提出一种空间限域的策略，实现CsPbX3和CsPb2X5可逆结构转变。（4）发展了一种光辅助法可控制备CsPbBr3负载铂单原子催化剂，并探讨了其在丙炔光催化半加氢反应中的应用。（5）以Cs4PbBr6纳米颗粒为前驱，通过油水界面引发颗粒自发生长制备了长径比可调CsPbBr3纳米棒，该材料作为发光层活性材料成功制备得到了外量子效率为8.2％的LED器件。本项目立足于材料合成，旨在开发CsPbX3纳米晶可控合成方案以减少其表面配体的浓度，并研究其在LED、光催化和防伪方面的应用，对拓展全无机铯铅卤钙钛矿纳米材料的应用具有重要的意义