基于CO2压缩液化过程联合脱除富氧燃烧烟气中SO2/NOx/Hg的机理与控制

CO2 compression liquefaction process for removal of SO2, NOx and Hg is a very competitive technology to purificate the oxy-fuel combustion flue gas. However, the existing researches about it are only focused on the processes, lacking of in-depth understanding of the reaction mechanism and interaction mechanisms. And the research on removal Hg is rarely involved. By the ion chromatography and other advanced methods of analysis and test, the compression process of oxy-fuel flue gas is simulated to analyse the influence factors, so that the optimal parameters of integrated removal SO2/NOx/Hg method are achieved. Combined with the chemical kinetics and sensitivity analysis, the reaction process of SO2/NOx/Hg and the model of absorption of pollutants are obtained. By contrast tests, the synergism and inhibition effect of combined removal of pollutants in CO2 compression are analyzed. In the 3MW platform, according to adjustment and analysis we can obtain the optimal process conditions of combined removal that can be applied. These studies will provide a theoretical basis for the design and development of highly efficient and economic removal capacity of the oxy-fuel combustion flue gas purification technology.

利用CO2压缩液化过程来脱除烟气中的SO2、NOx和Hg是一种极具竞争力的富氧燃烧烟气净化技术。但现有研究多局限于工艺过程，缺乏对反应机理和相互作用机制的深入分析，对Hg的脱除研究更是极少涉及。本项目利用离子色谱等先进分析测试方法,通过模拟烟气试验研究富CO2烟气加压联合脱除三种污染物的影响因素,以探索一体化脱除的最优参数；结合化学动力学和敏感性分析，获得SO2、NOx和Hg的反应历程，并构建污染物吸收模型；通过对比试验探索污染物在CO2压缩过程中联合脱除的协同作用与抑制效应；在3MW平台上通过分析调整获得可应用的联合脱除最佳工艺条件，从而为具有高效、经济脱除能力的富氧燃烧烟气净化技术的设计和研制提供理论基础。

煤炭富氧燃烧方式是目前最容易实现大规模CO2富集和减排的技术。富氧燃烧烟气的净化问题已经成为制约煤炭富氧燃烧方式完善和发展，乃至走向应用的关键瓶颈。利用CO2压缩液化过程来脱除烟气中的SO2、NOx和Hg是一种极具竞争力的富氧燃烧烟气净化技术。.本项目系统分析了吸收压力、吸收温度等因素对加压脱硝过程的影响，并进行了优化分析和实验研究，结果表明：提高压力、降低温度、提高烟气中氧气含量和初始NO浓度可以有效促进NO的脱除；提高压力、降低温度、提高初始O2浓度、延长停留时间可以提高硫酸转化率，促进SO2的吸收。分析了化学吸收反应的普遍特点，得到一体化脱硫脱硝总反应化学方程式，建立了同时脱硫脱销过程动力学模型，并分析了其反应机理，包括吸收压力、吸收温度、吸收时间、烟气SO2/NO比等因素对同时脱硫脱销的影响。分析了富氧烟气加压协同脱除过程中Hg0的脱除情况，经压缩、冷凝过程可实现三种气体污染物的协同脱除，且压力越高，脱除效果越好，压力提升至2MPa时，Hg0脱除率可达90.24%，NOX脱除率也高达90%以上，SO2则实现了完全脱除，验证了压缩过程一体化协同脱除多种污染物技术的可行性，将得到的脱汞数据与单独脱汞实验的数据进行对比，表明高压下气态H2O的存在对Hg0的脱除有利。进行了加压脱硝过程模拟平衡计算及优化，探讨各个反应条件下反应达到平衡所需要的时间和反应达到平衡的NOX浓度，系统分析吸收压力等对平衡时间、浓度的影响，对加压脱硝过程进行了优化分析，结果表明：升压反应结束，NOX有很大程度下降，在249S即可达到95%的脱除率，在1363S达到平衡浓度6.5ppm。.通过探索加压条件下多种污染物脱除的相互作用机制及影响规律，为具有高效、经济脱除能力的富氧燃烧烟气净化技术的设计和研制提供理论基础；拓展和丰富燃烧与污染防治理论体系，带动相关基础学科及应用学科的发展；同时可为具有自主知识产权的新型大规模燃煤CO2减排和污染物协同控制技术的开发提供科学指导和支撑；也将有力地促进产业化的实现。