强磁场下化学计量失配对烧绿石型铱化合物中基态磁电性质的调控

In the three dimensional pyrochlore oxides A2B2O7, the symmetry and phase transition properties are thoroughly changed due to geometric frustration, thus this kind of material is an ideal candidate displaying complex spin ordering, unconventional magnetic phase transition and spin fluctuation quantum phenomenon. For the transition metal oxides A2Ir2O7 with 5d electrons, the electron correlation, spin-orbit coupling and crystal field have comparable energy scales. The competition and cooperation of them lead to unconventional ground states in the materials. However, it is not clear that how the variation of a variety of factors caused by lattice disorder affects the properties of ground state. In the project, the samples of nonstoichiometric A2Ir2O7±δ、A2+xIr2-xO7-δ、A2-xIr2+xO7+δ would be selected as the study objects. We plan to study the modulation effect of lattice disorder on the frustration as well as electric and magnetic properties of ground state in the materials through the variations of crystal field, electron correlation and spin-orbit coupling. Combined with preparation of samples and measurements under high magnetic field, the relation of competition and cooperation of the three factors will be investigated. The aim of this study is to clarify the microscopic mechanism of magnetic and electric transport properties and the interplay of them, and to uncover the exotic quantum properties. We hope that the subject can lay an experimental foundation for finding topological materials with structure of the three dimensional pyrochlore.

在三维烧绿石结构的氧化物材料A2B2O7中，几何阻挫从根本上改变了其对称性和相变性质，因此这类材料是展示复杂的自旋序、非常规的磁相变及自旋涨落量子现象的理想载体。对于5d铱基材料A2Ir2O7，电子之间的关联作用、自旋轨道耦合以及晶体场能级大小相当，它们之间相互竞争与协作，导致材料中出现非寻常的基态行为。然而，晶格无序所引起的各种因素的改变对基态性质有何影响还不清楚。本项目拟设计并制备化学计量失配的A2Ir2O7±δ、A2+xIr2-xO7-δ、A2-xIr2+xO7+δ材料，通过晶格无序引起的晶体场、电子关联作用以及自旋轨道耦合作用能的变化来研究晶格无序对材料阻挫行为和基态磁电性质的调控作用；并结合强磁场下的材料制备及测试手段来研究这三者之间的竞争与协作关系，探索材料的磁性与电性的微观机制、电性和磁性之间的耦合关系以及新奇的量子物性，为寻找三维烧绿石结构的拓扑材料提供实验依据。

在三维烧绿石结构的氧化物材料A2B2O7中，几何阻挫从根本上改变了其对称性和相变性质，因此这类材料是展示复杂的自旋序、非常规的磁相变及自旋涨落量子现象的理想载体。对于5d铱基材料A2Ir2O7，电子之间的关联作用、自旋轨道耦合以及晶体场能级大小相当，它们之间相互竞争与协作，导致材料中出现非寻常的基态行为。本项目研究了Dy2Ti2O7体系，用稀土金属La离子替代Dy离子，显著改变了晶体场效应，探究晶体场效应对材料阻挫程度和基态稳定性的影响。对于Bi2Ir2O7体系，利用3d过渡金属Fe、Cu、Co离子以及稀土4f离子Dy、Gd对Bi位进行掺杂，这样可以显著改变电子与电子之间的关联作用，研究电子关联作用的变化对电输运性质的影响。对于Y2Ir2O7体系，利用3d过渡金属Cu和Fe离子对Ir位进行掺杂；对于Bi2Ir2O7体系，用3d过渡金属离子Mn对Ir位进行掺杂，这样可以显著改变自旋轨道耦合效应，探究自旋轨道耦合作用的改变对基态磁性行为的调控。对于Bi2Ir2-xMnxO7体系，研究了2K情况下的磁电阻效应，在磁场H<4T时，呈现出磁电阻对H的二次方关系；在H≥4T时，呈现出磁电阻对H的线性关系，这在理论上可以认为是Weyl半金属行为的体现。通过不同价态离子的掺杂，引起了晶格的化学计量失配，研究了晶体场、电子关联作用以及自旋轨道耦合作用能的变化对材料阻挫行为和基态磁电性质的调控作用；并结合强磁场下的测试手段研究了这三者之间的竞争与协作关系，对低温下的磁性与电性的微观机制、电性和磁性之间的耦合关系以及新奇的量子物性进行了探索，为寻找三维烧绿石结构的拓扑材料提供实验依据。