地下水位波动带Fe(II)化学氧化对铁微生物循环的作用机制

Groundwater table fluctuating zone is an active zone in earth surface for material cycling induced by the continuous exchange of oxic and anoxic conditions. Iron cycling process couples and controls the cycling of life essential elements such as C, N, S, P, and the transformation and transport of contaminants. Currently, it has been noticed that water table fluctuation has effect on the iron cycling in groundwater. However, the mechanism on the chemical and microbial oxidation and reduction processes in groundwater fluctuating zone is still unclear. Recently it is found that the chemical oxidation of Fe(II) can produce reactive oxygen species, which have generally bactericidal activity. So the oxidation of Fe(II) may seriously inhibit the iron microbial cycle in groundwater table fluctuating zone. Aiming at this unnoticed important impact, this project will emphasisly study the process of Fe(II) chemical oxidation and reactive oxygen species formation in groundwater fluctuating process, and its impact on the survival of typical iron cycling functional microbes, the structure of iron cycling microbial functional groups, and the quantity of functional genes, so as to reveal the mechanism on the impact of Fe(II) chemical oxidation on iron microbial cycle. The research results have significant importance for demonstrating the iron cycling process in the oxic-anoxic exchange interface, and will provide new theoretical evidence for interpreting iron cycle coupled and controlled mineral formation and transformation in sediment environment, and the transport of contaminants and life essential elements from soil to groundwater.

地下水位波动带是地球表层富氧-缺氧条件频繁交替引起物质循环转化的活跃带，其中铁循环过程耦合调控着C、N、S、P等生源要素循环和污染物的迁移转化。目前人们虽已认识到水位波动会对地下水中铁循环产生影响，但波动带中铁的化学和生物氧化还原作用机制尚不清楚。近年发现地下环境Fe(II)化学氧化时，会产生具有广谱杀菌作用的活性氧，该过程可能对波动带铁微生物循环产生严重的抑制作用。针对此尚未被关注的重要作用，本项目拟通过室内模拟和野外观测实验，重点研究水位波动过程中Fe(II)化学氧化产生活性氧的规律及其对典型铁循环功能微生物存活、铁循环微生物功能群的群落结构与功能基因数量的影响与机理，揭示波动带Fe(II)化学氧化对铁微生物循环的作用机制。研究结果对探明富氧-缺氧交互界面铁循环过程具有重要意义，并为诠释其耦合调控的沉积环境矿物形成与转化、污染物及生源要素从土壤向地下水迁移过程提供新的理论依据。

地下水位波动带是地球表层富氧-缺氧条件频繁交替引起物质循环转化的活跃带，其中铁循环过程耦合调控着C、N、S、P等生源要素循环和污染物的迁移转化。目前人们虽已认识到水位波动会对地下水中铁循环产生影响，但波动带中铁的化学和生物氧化还原作用机制尚不清楚。近年发现地下环境Fe(II)化学氧化时，会产生具有广谱杀菌作用的活性氧，该过程可能对波动带铁微生物循环产生严重的抑制作用。针对此尚未被关注的重要作用，本项目通过室内模拟和野外观测实验，重点研究了水位波动过程中Fe(II)化学氧化产生活性氧的规律及其对典型铁循环功能微生物存活、铁循环微生物功能群的结构、功能基因含量和铁循环过程的影响与机理。研究发现：（1） 0.1~0.5 mM 水溶态Fe(II)氧化60分钟能杀灭0.8‒1.71个数量级（log）的铁还原菌MR-1，但却促进后序Fe(III)的生物还原，其主要机制是溶液中被MR-1吸附/吸收的Fe(II)与氧气反应生成活性氧，破坏细胞膜，致使细胞死亡；而MR-1细胞的存在使Fe(II)氧化生成的Fe(III)矿物结晶度下降，可生物利用性增强，另外Fe(II)氧化促进了电子穿梭体核黄素的分泌，因此生成的Fe(III)在后序厌氧阶段还原速率反而增加。（2）不同功能微生物对Fe(II)化学氧化的响应截然不同。Fe(II)氧化不能杀灭铁氧化菌Strain 2002，而对MR-1和两种氨氧化菌均有不同程度的杀灭作用。（3） 水溶态Fe(II)与固态Fe(II)/Fe(III)矿物共存时，能促进羟基自由基的生成，但却削弱Fe(II)氧化对MR-1的杀菌效果。（4）实际波动带含Fe(II)沉积物氧化会产生活性氧（其中被氧化的主要是溶解态和吸附态Fe(II)），并对铁还原菌MR-1起到一定的杀灭作用，改变微生物功能群结构，减缓铁的循环转化。（5）水位波动过程会致使地下水中Fe(II)氧化产生羟基自由基，并对MR-1产生显著的杀灭作用，改变实际波动带沉积物中铁循环功能菌数量，且Fe(II)浓度影响铁循环功能菌数量的变化。这些研究结果对探明富氧-缺氧交互界面铁循环过程具有重要意义，并为诠释其耦合调控的沉积环境矿物形成与转化、污染物及生源要素从土壤向地下水迁移过程提供新的理论依据。