双金属纳米颗粒在氢能源领域应用的多尺度设计

Finding renewable clean energy to replace fossil fuel is becoming extremely important as the energy shortage, pollution and global warming problems become severe. When release energy through internal combustion engine or fuel cell, hydrogen, as a clean and renewable energy carrier, has many advantages such as high efficiency and zero pollution. Ammonia can serve as a hydrogen carrier; it solves the difficulties in hydrogen storage and transportation by releasing on-site hydrogen gas. However, the challenge is to develop highly active and low-cost catalysts for ammonia decomposition at low temperature. In this project, by combining first-principles calculations and kinetic Monte Carlo technique, we plan to perform multi-scale simulations of ammonia decomposition on bimetallic nanoparticles. We will start from the decomposition elementary steps to find and design optimal catalytic materials. The project shall help to increase the portion of clean and renewable energy consumption, and thus contribute to an efficient and low-emission economy.

随着能源的相对短缺、环境污染和全球气候变暖等问题的日益加重，寻找替代化石能源的可再生能源变得尤为关键和紧迫。氢气是一种清洁、可再生的能量载体，通过内燃机或者燃料电池释放能量，具有效率高、产物清洁的优点。以氨气作为储氢的载体，可以通过原位的氨分解释放氢气，解决了氢气难以储存和运输的难题，目前技术上面临的主要挑战在于开发出低温下氨分解的廉价和高效的催化剂。本项目拟通过第一性原理计算结合动力学蒙特卡洛的多尺度模拟方法，从氨在双金属纳米颗粒表面分解的基元反应出发，寻找和设计更高效和廉价的氨分解材料。本项目的研究，对提高可再生的清洁能源在国民经济中能源消耗的比重，实现节能减排具有重要现实意义。

氢能源利用的一个关键问题就是如何高效环保的制取氢气，催化分解氨气是解决这个问题的途径之一。双金属纳米颗粒催化剂在诸多重要化工反应中发挥了重要作用。通过对双金属纳米颗粒表面反应的密度泛函理论计算结合动力学蒙特卡洛的多尺度研究,本项目提出了实现多功能催化需要的微结构,即利用合金表面不可避免的缺陷及不完整性来获得多功能协同催化的效果。我们据此预测了一类新型的双金属纳米功能材料：通过对一种金属纳米颗粒表面用另外一种金属作亚单层“缺陷”的修饰，能够提高2~3个数量级的催化活性。进一步，我们通过N原子的结合能作为初步筛选参数，研究了一系列可能具有高活性的双金属合金表面和特定微结构及其稳定性。我们发现，准确的处理表面氮原子与其他中间产物的紧邻相互作用，对筛选最优的催化表面非常关键。同时，该多尺度模拟的框架，可以应用到其它材料的设计中来。