原细胞仿生微反应器中持久性有机污染物的富集和降解行为

Currently, the effective treatment of persistent organic pollutants with low-level and high toxicity is a hot and important topic in environmental chemistry. Microcapsule with semipermeability membrane, which is prepared based on silica nanoparticles, is the novel breakthrough of the artificial protocell. In this project, a new kind of microreactor will be constructed, which integrates the advantages of procell and biomimetic catalyst, and it will used for the degradation of persistent organic pollutants. Particular interest will be paid on the distribution coefficient and degradation rules of persistent organic pollutants in the microreactor. The enrichment of persistent organic pollutants by the oil phase in microreactor greatly promotes the fast oxidative degradation of organic pollutants by the in-situ formed active oxygen species. Furthermore, selective and preferential degradation of persistent organic pollutants with low concentration and high toxicity can also be realized according to the difference of the distribution coefficient of organic pollutants in colloidosome microcapsule and water. This study will be beneficial to understand the distribution behavior of organic pollutants in protocell interface, promote the development and intercross between environmental chemistry and life sciences, and provide a new idea for the effective treatment of organic pollutants.

低浓度高毒性持久性有机污染物的有效处理是环境化学研究的重要课题。由二氧化硅纳米粒子制备的半渗透膜微胶囊是人工制备原细胞的新突破，这种纳米粒子制备的原细胞很稳定，可以重复使用。本项目拟将其与仿生光催化相结合，构筑原细胞仿生催化微反应器，考察持久性有机污染物在微反应器中的富集和降解行为。由于持久性有机污染物具有亲脂憎水性，微胶囊中油相能对其有效富集，有利于污染物被原位产生的活性氧化物种迅速氧化。本研究将探寻原细胞微胶囊结构对持久性有机污染物富集-降解的影响机制，并建立相应的富集-降解动力学模型。进一步利用不同污染物分子在胶体体微胶囊和水相中分配系数的差异，可实现低浓度高毒性的持久性有机污染物的选择性降解。本研究有助于理解持久性有机污染物在原细胞的界面行为，促进环境化学和生命科学的交叉和发展，并将为有毒有机污染物的高效处理提供新的思路。

低浓度高毒性的持久性有机污染物的有效处理是环境化学研究的重要课题。与此同时，以无机纳米粒子为膜基材自组装制备的半渗透膜微囊，被看成是生命起源更早时期的原细胞模型。本项目建立了采用原细胞富集和降解持久性有机污染物的新方法。具体选用了三种的无机纳米粒子-羟基磷灰石、二氧化硅和二氧化钛，分别通过表面修饰使其具有两亲性，在水相和有机相界面自组装形成原细胞。分别采用扫描电镜、荧光显微镜、红外光谱、接触角测定对无机纳米粒子和原细胞进行了表征，并得到了形成原细胞的各自最优修饰条件。采用环境友好的有机相，如油酸、月硅烷和正辛醇，制备了一系列水包油的原细胞，分别考察了氯代酚、双酚A和酞酸二甲酯在原细胞中的富集和降解行为。由于持久性有机污染物具有亲脂憎水性，原细胞中有机相表现出优异的富集能力，最大富集指数能达到270。进一步不同污染物分子在有机相和水相中分配系数的差异，在含有腐殖酸、盐分等天然水体环境下，实现了目标污染物的选择性富集和催化降解。本项目研究目前已发表SCI论文5篇，申请发明专利3项，授权1项。培养硕士毕业生4名，其中2人升学攻读博士学位。本项目实验结果有助于理解持久性有机污染物在原细胞的界面行为，促进环境化学和生命科学的交叉和发展，并为有毒有机污染物的高效处理提供了新的思路。