基于挥发性分级方法的二次有机气溶胶源解析数值模拟研究

Secondary organic aerosol (SOA) is a major cause of severe haze pollution over large areas in China. Nowadays, most studies of SOA formation and source apportionment in China utilized methods based on experimental and field measurements. There is still less SOA study using emission-based 3D air quality model, mainly because the SOA concentrations are generally significantly underestimated due to over-simplified formation scheme of SOA used in current chemical transport models. This study will use emission-based 3D air quality model CAMx to study SOA formation and source apportionment for the Pearl River Delta region. In order to achieve this goal, we will integrate the volatility basis-set approach (VBS) for SOA formation into CAMx model to improve the ability of SOA simulation. We then propose to develop a VBS-based SOA source apportionment module to improve the capability of SOA source apportionment. The updated modeling system will be used to study SOA formation and source apportionment in the PRD region. We will quantify the source contribution to SOA pollutant under different ambient conditions. The relationship between SOA and their precursors and other impact parameters will be investigated to understand the SOA formation, migration and transport mechanisms. These results will provide scientific understandings to support the control strategies of SOA and haze pollution in the Pearl River Delta for decision makers.

研究表明，二次有机气溶胶（SOA）是我国细颗粒物（PM2.5）污染的重要组成成分，对大面积频发的灰霾现象贡献十分显著。目前，我国关于SOA形成机制和来源解析的研究多基于实验和观测资料分析，而相关数值模拟研究还比较缺乏。传统的空气质量模式对SOA生成和演变机制的描述过于简化，进而影响了其对SOA模拟和来源解析的可靠性。本项研究以珠江三角洲作为研究对象，基于项目团队已建立的高度本地化的三维区域空气质量模拟系统，耦合并测试各种最新的基于挥发性分级方法（Volatility Basis Set, VBS）的SOA生成机制，优化CAMx模型的SOA源解析算法，并对珠江三角洲地区的SOA进行数值模拟和来源解析，以阐明不同大气环境下SOA污染的详细来源，识别SOA与及前体物之间的定量关系，揭示灰霾污染事件中SOA形成、迁移和传输机制。本研究将为我国制定区域SOA和PM2.5污染控制方案提供理论依据。

二次有机气溶胶(SOA)是我国华南地区特别是珠江三角洲(珠三角)气溶胶污染中的重要组成部分。但是，由于当前对SOA形成机制认知存在局限性，对SOA的数值模拟存在明显的低估。此外，对于珠三角地区SOA的来源贡献特征的研究也非常缺乏。为了改进对珠三角地区SOA数值模拟的效果，本研究在空气质量模式Comprehensive Air Quality Model with Extensions (CAMx) 中分别耦合1-D Volatility Basis-Set (VBS)机制和1.5D VBS机制，加上传统SOA, 使用三个机制分别对珠三角地区的SOA进行一年的数值模拟。通过与观测数据比对,对模拟结果进行评估，发现1-D VBS机制和1.5D-VBS机制的模拟结果比传统SOA机制的模拟都有明显改善。这说明中间和半挥发性有机碳(IVOC、SVOC)的氧化过程对珠三角地区SOA的形成非常重要。根据模拟的量化结果,IVOC/SVOC氧化过程对SOA的贡献在城区能够达到4μg/m3~7μg/m3，与传统SOA机制的模拟相比浓度提升了400~500%，而在郊区的贡献则为1μg/m3~2μg/m3,模拟效果提升了100~300%。其中1-D VBS机制与观测浓度值误差及变化趋势符合上比1.5-D VBS表现的更好, 比对结果表明1-D VBS机制能够有效提升当前SOA数值模拟的效果，减少模拟的误差。.基于表现良好的1-D VBS机制，在本项目中我们进一步将VBS-SOA来源解析方法(SSAT)耦合到CAMx模式当中，以香港HKUST站点的SOA观测作为珠三角地区的代表，对当地SOA进行来源贡献的定量研究。结果显示该地区的SOA中，长距离输送的贡献非常明显可以达到56.5-76.9%，珠三角地区的贡献为13.1-32.7%。在来自珠三角的SOA中，交通源的贡献最为显著，生物质燃烧源的贡献次之，这说明珠三角地区SOA的人为贡献非常明显。源解析结果同样表明IVOC和SVOC氧化对于珠三角地区SOA形成的重要性。VBS机制评估为SOA的数值模拟研究提供了新的视野，SOA来源解析模块的耦合和在珠三角的研究为当前全国性污染物减排和空气质量的保护和相关政策的制定提供了新的思考角度和科学的理论依据。