杂环化合物在有机溶剂电化学固液界面结构转化的原位STM研究

理解固液界面的结构与性质是阐明这一界面上发生的各种电化学过程微观实质的前提条件。以有机溶剂为介质的电化学过程是电化学研究的重要内容之一，特别是在电化学合成，锂离子电池等研究领域具有广泛的应用背景。本项目以有机溶剂中固液界面结构的研究为主要科学问题，以高分辨的电化学STM为主要技术手段，以一些代表性的杂环化合物分子为研究对象，通过对这一界面的原位、实时观察，从原子分子水平研究杂环化合物在固液界面的结构、电子转移和电化学反应，并与水相固液界面的结构相联系和比较，从原子和分子水平揭示固液界面电化学过程的微观实质。主要研究内容包括构建工作于有机溶剂的电化学扫描探针显微系统；系统研究有机溶剂中单晶电极表面结构及其随电位变化的过程；研究杂环有机小分子在非水介质固液界面的吸附、组装和结构转化过程，原位研究杂环化合物的电聚合过程，探索利用电位和溶剂环境调控分子二维自组装结构的方法。

以有机溶剂为介质的电化学过程是电化学研究的重要内容之一，特别是在电化学合成，锂离子电池等研究领域具有广泛的应用背景。本项目以有机溶剂中固液界面结构的研究为主要科学问题，通过对高分辨的电化学STM进行一系列技术改造，构建了一套适合于在有机溶剂中原位研究固液界面结构的系统。利用该系统，在有机电解质溶液中深入研究了石墨负极表面的电化学行为，考察了电极表面SEI膜形成的初始过程。同时，考察了如苯醌衍生物等杂环化合物分子在水溶液环境中的电化学行为，从原子分子水平上揭示了杂环化合物在固液界面的不同结构、电子转移过程和电化学反应，为进一步开展有机溶剂中的研究工作奠定基础。相关研究成果发表SCI收录论文13篇，按期完成了各项研究任务。