长江口沉积物中汞的甲基化与生物累积

In the natural environment, mercury is mainly distributed in sediments, therefore its species-transformation and bioaccumulation in benthic organisms is one of the key issue in studing mercury biogeochemical cycling. In this proposed research, we would investigate the speciation and distribution of mercury in the sediments of Yangtze River estuary, and further explore the methylation and bioaccumulation process in this region. Firstly,the methylation/demethylation rate of sediments in Yangtze would be quantified using stable isotope technique, the major influential factors would be explored, and the mechanism of biotic and abiotic methylation would be further investigeted;Secondly,a five-step sequential selective extraction method and gut juice extracion method would be applied to assess the bioavailability of mercury in sediment,and the reliability of these two extraction methods would be comparatively evaluated. Finally, the bioaccumulation process would then be studied based on an energetic-based biokinetic model to quantify the contribution of different exposure pathways to the overall mercury bioaccumulation in typical benthic animals, and to predict the accumulated mercury level in natural environment. Our research would provide critical information for the ecological and health rish assessment of mercury pollution in the Yangtze River estuary.

沉积物是汞在环境中的主要分布相，因此沉积物中汞的形态转化及生物累积是汞的生物地球化学研究中的一个重要问题。本项目拟调查长江口沉积物和典型底栖生物中汞的形态及分布，并进而对沉积物中汞的甲基化过程及生物累积开展深入研究。首先，将利用稳定同位素示踪法测定长江口沉积物中汞的甲基化/去甲基化速率，分析研究影响汞的甲基化的主要环境因素，并探索汞的甲基化过程的生物及非生物机制；其次，将利用五步连续萃取法和体外消化液萃取法估测长江口沉积物中汞的生物可利用性，并通过生物累积实验检验这两种估测方法的可靠性；最后，基于生物动力学模型，研究典型底栖生物的汞累积过程，并将该模型用于预测实际环境中水生生物中汞的累积水平。本研究结果将为长江口汞污染的生态风险及健康评价提供重要的理论依据。

沉积物是汞在自然环境中的主要分布相，因此沉积物中汞的形态及生物累积是汞的生物地球化学研究中的一个重要问题。本项目基于项目申请书内容，针对长江口沉积物中汞的分布、形态转化及生物累积等内容开展了以下四方面研究：第一，调查研究了长江口及东海沿岸区域(26°N~32°N，119°E~125°E)汞的水平及垂直分布特征，发现表层沉积物中总汞的浓度范围在3.6-69.2 μg/kg，甲基汞浓度范围在6.1-97.6ng/kg，沉积物中甲基化比例为0.02-0.64%，且甲基化较高区域的分布跟长江口外缺氧区分布有一致性，说明缺氧区的存在可能会加剧沉积物中汞的甲基化过程；对沉积物柱状样品的垂直分布研究表明表层沉积物中总汞相对底层沉积物更高，这可能跟近年来的人类活动排放汞污染有关；第二，通过大量文献综合调研了目前国内外关于沉积物中汞的甲基化研究，厘清了影响汞的甲基化过程的主要因素，随后从目前研究较欠缺的角度出发，研究了底栖生物存在下对沉积物理化性质及汞的迁移和转化的影响； 第三，以沙蚕为模式底栖生物，研究了汞的生物累积和排出过程，并发现沉积物硒添加(特别是有机硒)可以显著影响汞的生物累积过程，并降低汞的行为学毒性效应，但其潜在机制还需要从毒性方面入手做进一步研究；第四，针对硒对汞毒性的拮抗作用，我们进一步利用小鼠作为模式生物进行了机理层面的深入探索，系统性地研究了硒对汞的免疫毒性的影响和可能的解毒机制，发现无机硒和有机硒均可以降低由于汞导致的免疫毒性，但拮抗作用与硒的形态、硒/汞摩尔比密切相关，其可能的解毒机制可能有两方面：(1) 硒摄入改变了小鼠体内汞的分布，降低免疫靶器官中的汞负荷；（2）硒的摄入弥补了由于汞暴露导致的硒缺乏，增强了硒相关抗氧化酶的活性，从而降低免疫器官的氧化损伤，增强免疫功能。本项目研究成果可为评估长江口汞污染的生态风险提供数据支撑，为今后继续探索汞污染的治理和修复方式提供理论依据。