含掺杂和缺陷石墨烯的电子性质及其高压研究

We plan to carry out the study of graphene with defects and codoped by M（Li、Na、K、B、N）using first-principles method based on density functional theory (DFT) and quantum Monte Carlo method (QMC) under normal and high pressure condition in this program. We will study the behavior of structure change and electronic properties of graphene with defects and codoped in different sizes, shapes and edges atomic arrangement. We will study the local microstructure change of defect in graphene with different sizes, shapes and edge distributions and define the modulated effect of pressure on it, and explore the effects of different local microstructure on band structure, local charge and spin density, magnetic, etc. We will also investigate the interaction between codoped elements and graphene, and the corresponding influences by the factors such as pressure environment, sizes, shapes and edge distributions. We will study the relationship between the local microstructure of defects and the doping behavior under pressure. Our research will reveal the interaction mechanism of defects, doping and pressure factors on band structure, charge density, bonding mode, adsorption energy and provide us the theoretical evidence and guidance in experimental research and application of graphene nanomaterials.

本项目拟运用基于密度泛函理论DFT的第一性原理和量子蒙特卡洛QMC方法，研究常压和高压下不同尺寸、形状和边缘原子排布的M（Li、Na、K、B、N）元素共掺杂及含缺陷石墨烯复合体系的结构及电子性质。研究石墨烯缺陷局域微结构随尺寸、形状和边缘排布等因素改变的不同，明确压力环境对缺陷局域微结构的调制作用，探索不同的缺陷局域微结构对石墨烯能带结构、局域电荷和自旋密度、磁性等的影响；研究共掺杂元素与石墨烯间的相互作用行为，以及该行为受石墨烯尺寸、形状和边缘排布以及压力环境等因素的影响；研究压力环境下，缺陷微结构的改变与掺杂行为改变之间的联系，从能带结构、电荷密度、成键方式、吸附性能等深层次上分析缺陷、掺杂和压力作用的微观机理，为石墨烯的实验和应用提供有意义的理论依据和指导。

石墨烯具有特殊的结构和性能，是凝聚态物理、材料、化学等领域的研究热点。尺寸、形状、缺陷及掺杂等因素对其物理、化学性能有明显影响，研究常压和压力下不同尺寸、形状和边缘修饰、掺杂及含缺陷石墨烯复合体系的结构、电子性质及相互作用的微观机理，对理解纳米材料局域微观结构在材料应用中的地位和作用，为石墨烯的实验和应用提供有意义的理论依据和指导。本项目在如下几个方面取得进展：（1）使用Hartree-Fock（HF）和密度泛函理论（DFT）方法，研究了金属Li和石墨烯纳米片间的吸附相互作用。研究发现Li与石墨烯间存在电荷转移，影响石墨烯的导电性能，因此石墨烯基纳米材料是很好的锂离子电池的新型负极材料。（2）以有限大小的石墨烯氧化自由基作为模型研究了石墨烯边缘修饰下的稳定性、能量、自旋密度等。研究发现石墨烯氧自由基在石墨烯氧化的关键中间体在理解燃烧反应机制方面有重要意义，同时在储氢、自旋电子器件等领域有重要应用。（3）研究了Na、K在本征石墨烯上的吸附性能, 掺杂石墨烯（B、N、Al、P掺杂）吸附CO分子的结构及电子性质，以及常压和压力下空位缺陷、掺杂对石墨烯的能带结构、态密度等的影响。研究发现，Al掺杂可以大大提高石墨烯的吸附性能，有效检测CO等分子，可以作为CO气敏元件的候选材料，为气敏材料和元器件研究与发展提供了理论支持，在气敏元件、大气污染治理等领域具有应用前景。