新型磁性复合纳米材料固定化酶构建的双酶体系在氯酚类污染物治理中的研究

典型氯酚类化合物被列为优先控制污染物黑名单，它的治理是环境科学研究领域的重要课题。本项目拟设计以Fe3O4/石墨烯，Fe3O4/SiO2等复合磁性纳米颗粒为载体的固定化酶，采用固定化酶和载体中的Fe3O4模拟酶构建双酶体系协同催化活化绿色廉价的氧化剂，安全、高效、选择性地去除氯酚类污染物，研究氯酚类物质的降解中间产物、降解机理和协同作用，并进一步研究光照、超声等辅助手段对固定化酶在氯酚降解中的促进作用，提出基于新型固定化酶催化降解氯酚类物质的新方法。该法的核心是双酶协同降解，具有操作简单、选择性好、相对经济和无二次污染等优点，将解决传统处理方法对一般有机/无机物大量共存条件下无法选择性去除低浓度(ppm甚至ppb级)、高毒性、难降解氯酚类污染物的问题，为我国可持续发展过程中存在的以水污染综合治理为主体的生态环境恢复与重建需求问题提供一定的科学指导。

氯酚类化合物被列入优先控制污染物黑名单，它的治理是环境科学研究领域的重要课题。通过本项目的研究，构建具有高催化活性的模拟酶及固定酶催化剂，采用酶和模拟酶构成的双酶体系协同催化活化绿色廉价的氧化剂，可以安全、高效地去除氯酚类污染物。.主要研究成果：设计并制备了Fe3O4/GO，α-FeOOH/GO，Fe3O4/SiO2多种磁性纳米材料，构建了多种固定化酶，采用TEM，SEM，FT-IR、Raman、XRD、XPS、BET、磁滞回归曲线等技术对材料进行了表征，并将其用于催化分析和催化降解等领域：包括以α-FeOOH/GO和Fe3O4/GO两种复合纳米材料作为催化活化剂，分别建立了用于分析检测痕量H2O2和葡萄糖的方法，同时也验证了α-FeOOH/GO、Fe3O4/GO作为类酶在活化H2O2降解有机物污染物的潜在应用。另外研究了Fe3O4/GO作为吸附剂吸附染料亚甲基蓝和罗丹明B的性能，表明其作为载体固定酶时还能对有机底物进行富集，增加活性氧化中间物降解底物的效率。综合上述研究，项目重点研究了氨基化Fe3O4/SiO2和Fe3O4/GO固定化辣根过氧化物酶的固定化条件，研究表明通过载体表面修饰得到大量的官能团可增加载体的载酶能力和采用胶束交联法固酶可保证固定化酶的高催化活性。与游离酶相比，固定化酶均具有良好的pH稳定性和热稳定性。固定化酶可以催化活化绿色廉价的氧化剂H2O2，高效去除苯酚和氯酚类污染物。实验研究了降解过程中pH值，温度，时间，H2O2用量，固定化酶用量及苯酚或氯酚类化合物（2-氯酚，4-氯酚，2,4-二氯酚）的初始浓度等因素对去除率的影响。采用GC-MS分析了降解的中间产物。利用磁铁可以快速回收固定化酶并且重复利用，结果表明制得的固定化酶降解酚类化合物具有广阔的应用前景。以此为基础，进一步建立了双酶体系，采用HRP与Fe3O4/GO协同作用去除2,4-DCP，实验对降解条件进行优化，研究了氯酚类物质的降解中间产物、协同作用，并提出了双酶催化降解机理。该项目的研究结果为我国可持续发展过程中水污染综合治理提供了一定的科学指导。.共接收或发表标注基金项目号的研究论文13篇（SCI论文6篇，中文核心3篇，一般刊物4篇）。指导本科毕业生获得湖北省优秀学士学位论文奖2次，联合培养硕士研究生3名。申请项目相关的国家发明专利1项（第一申请人）。