PbS量子点材料中激子多重弛豫机理研究

Investigation on optical and electronic properties of colloidal quantum dots is very important for developments of devices based on such nano-materials. Photoluminescence (PL) is the common method for exciton lifetime measurements, but its low testing accuracy impedes the formation of accurate physical models for dynamic mechanism of exciton transport in CQDs. In this project, we will study on exciton transport and decay properties of PbS CQD by method of combination of Photo-carrier radiometry (PCR) and PL. The main innovation aspects of the research are: 1) PCR frequency response model will be constructed and optimized with variational inversion method. This model will be used for reconstruction of multiple exciton lifetime distributions. The lifetimes calculated are much accurate than the ones tested from PL. 2) Developing the rate equation of exciton and PCR temperature response model, analyzing the effects of temperature, trap states and other parameters on the signals. 3) By overall consideration on the experimental results of PCR and steady-state PL, with the PCR temperature response model, the recombination rate, trapping rate, activation energy and exaction dissociation rate can be extracted. This research project is helpful for deep understanding on physical progress of exciton decay in CQDs, and provides technical supports for improving efficient of CQD solar cells.

针对量子点光电特性的研究，对提升基于此类材料的器件性能意义重大，但目前所用技术测得的激子寿命精度较差，且没有建立系统的理论模型，致使激子动态过程分析仍存在较大误差。本项目提出结合光载流子辐射测量方法和光致发光光谱技术，研究PbS胶质量子点材料的激子输运和弛豫特性。主要创新研究包括：1）利用变分反演方法建立和优化光载流子辐射频率响应模型，重建各种温度下激子多重寿命分布谱，其精度优于传统方法。2）深入分析PbS量子点中激子驰豫的多重途径，建立激子速率方程以及光载流子辐射测量温度响应模型，分析温度、缺陷能级等参数对激子驰豫的影响。3）综合光载流子辐射测量和光致发光光谱实验结果，基于高精度的寿命分布谱，利用温度响应模型，计算激子辐射复合率、非辐射复合率、缺陷捕获率、激活能等参数。项目的开展有助于对量子点中激子弛豫的物理过程进行更深入全面的分析，为提升量子点光伏器件效率提供技术支持。

针对量子点光电特性的研究，对提升基于此类材料的器件性能意义重大，但目前所用技术测得的激子寿命精度较差，且没有建立系统的理论模型，致使激子动态过程分析仍存在较大误差。本项目结合光载流子辐射测量方法（PCR）和光致发光（PL）光谱技术，研究PbS胶质量子点材料的激子输运和弛豫特性。开展的研究内容包括两方面：1）对多个PbS量子点薄膜样品的PL光谱开展了实验研究，并对PL 光谱线型、PL 光谱峰值位置及强度等参数随温度的变化进行了分析；2）对多个PbS量子点薄膜样品的PCR信号进行了频率扫描和温度扫描实验研究并分析实验结果。得到了以下结论：1）PbS量子点的禁带宽度随着量子点尺寸的增大而减小，随着温度的升高而增大；2）PbS量子点的光致发光强度是激子的辐射复合与非辐射复合、缺陷捕获及能量转移相竞争的结果；3）温度升高可能会使缺陷能级中的激子受到热激发而进入到亮能级中，令光致发光强度增加；4）量子点之间的荧光共振能量转移PL概率随着温度的升高而增加；5）将PL光谱和PCR测试结果结合起来，可以实现对量子点样品更全面的分析表征，能够分辨出量子点中激子的多重驰豫机理，能够得到较准确的激子寿命。项目的开展有助于对量子点中激子弛豫的物理过程进行更深入全面的分析，为提升量子点光伏器件效率提供技术支持。