超薄二维半导体光电解水微观机理的原位同步辐射研究

This project covers the large-scale synthesis, in-situ synchrotron radiation characterization and photoelectric catalytic properties of ultrathin semiconductors. Positron annihilation technique and theoretical calculations will be utilized to investigate the defect structure and electronic structure of the synthetic ultrathin semiconductors. Effective strategies will be developed to fabricate film devices of the single or few-layered ultrathin semiconductors and their ordered assembly mechanism will be detailedly established. In-situ soft X-ray synchrotron radiation technique will be used to monitor the photoelectrochemical water splitting of the designed ultrathin semiconductors, while ultrafast transient absorption spectroscopy will be applied to study the separation and transportation of the photoexcited carriers. Based on the first-principles calculations and in-situ synchrotron radiation characterization, an in-depth understanding of the correlations between synthesis, structure and property for the ultrathin semiconductors will be achieved, which hence provides a theoretical and experimental foundation to fabricate high-performance water splitting devices.

本项目拟以超薄二维半导体为研究对象，聚焦其在光电解水领域的应用，以超薄二维半导体的宏量制备、原位同步辐射技术表征和光电催化性能的研究为关键科学问题，利用正电子湮没谱和理论计算来研究其缺陷结构和电子结构，探究温和条件下超薄二维半导体薄膜器件的有序组装并研究其组装机理。利用原位软X射线同步辐射技术揭示光电解水的反应机制，结合超快光谱研究电子与空穴的分离和传输，并测量其光电宏观特性和局域性能。结合理论计算和原位同步辐射表征，阐明催化剂的合成、结构与性能之间的相互关系，为设计合成新型的水分解催化材料提供坚实的理论和实验基础。

本项目于2016年1月启动实施，进展顺利。在项目执行期间，基于国内的同步辐射大科学装置，建立了原位同步辐射软X射线吸收谱学技术。以超薄二维半导体为研究对象，聚焦其在光电解水领域的应用，以超薄二维半导体的宏量制备、原位同步辐射技术表征和光电催化性能的研究为关键科学问题，利用正电子湮 没谱和理论计算来研究其缺陷结构和电子结构，探究温和条件下超薄二维半导体薄膜器件的有序组装并研究其组装机理。利用原位同步辐射软X射线吸收谱学技术揭示光电解水的反应机制，结合超快光谱研究电子与空穴的分离和传输，并测量其光电宏观特性和局域性能。结合理论计算和原位同步辐射表征，阐明催化剂的合成、结构与性能之间的相互关系，为设计合成新型的水分解催化材料提供坚实的理论和实验基础。依托本项目共发表SCI收录论文72篇，其中代表性的论文有Nature Energy 2篇，Nature Commun. 3篇，J. Am. Chem. Soc. 10篇，Angew. Chem. Int. Ed. 11篇，Adv. Mater. 11篇，其他影响因子10以上的SCI论文23篇。