非常规超导体中电子与晶格元激发的散射谱学研究

Unconventional superconductivity is a macroscopic quantum phenomenon that cannot be explained by the BCS (Bardeen-Cooper-Schrieffer) theory for conventional superconductors, and is featured by one or more of the characteristics including high values of critical temperature (Tc), non-simple s-wave superconducting order parameter, high superconducting gap-over-Tc ratio, etc. Almost all unconventional superconductors discovered to date exhibit some kind of antiferromagnetic electron spin correlation, therefore it might hold the key to the superconducting mechanism to have a thorough understanding of the antiferromagnetic spin fluctuations and related elementary excitations in these materials. Building on our previous work, we propose to use complementary neutron scattering and Raman spectroscopic methods to study the electronic and lattice excitations in a few representative unconventional superconductors. In particular, we plan to study (1) the evolution of high-energy antiferromagnetic spin fluctuations in unconventional superconductors as a function of doping and temperature, and its 'feedback' effect related to the superconducting pairing; (2) resonance-enhancement effect of Raman spectroscopy for probing spin excitations and the physical implication of electronic Raman signals under different point-group symmetry representations; (3) the possible presence of electron-lattice mixed excitation modes in cuprate and Fe-based superconductors; (4) elementary excitations in other unconventional superconductors and their relation to superconductivity.

非常规超导是一类无法用传统超导的BCS理论解释的宏观量子现象，其典型特征包括较高的超导临界温度Tc，非简单s波的超导序参量、较大的超导能隙/Tc比值等。目前所发现的非常规超导材料普遍表现出电子自旋的反铁磁关联，因此深入理解反铁磁类的自旋涨落以及与之相关的元激发谱，将很可能是解决非常规超导机制问题的关键。在申请人前期实验工作的基础上，本项目将采取中子散射和拉曼光谱实验手段相结合的方法，对几类具有代表性的非常规超导材料中电子和晶格的元激发谱进行系统的研究。研究内容主要包括：1、非常规超导体中高能量反铁磁自旋激发随掺杂、温度的变化以及与超导电子配对有关的"反馈"效应；2、拉曼光谱探测自旋激发时的共振增强效应以及各点群对称性表示下的电子拉曼信号所包含的物理信息；3、铜氧和铁基超导体中可能存在的电子-晶格混合激发模式；4、其他结构的非常规超导材料中声子、电子元激发与超导之间的关系。

在本项目的支持下，我们主要使用了拉曼光谱、X射线散射、以及非弹性中子散射这几种实验技术，深入研究了一系列高温超导材料，以及几种虽然并不超导、但可能具有与高温超导材料相似的物理内涵的材料。研究内容和成果主要集中在几个方面：..（1）若干种超导、金属、绝缘体材料中的自发电荷有序现象。我们使用共振X射线散射实验在汞系铜氧化物高温超导材料中首次观察到了电荷有序；作为比较，我们研究并从微观上澄清了典型派尔斯电荷密度波材料ZrTe3中的电荷有序与电-声子耦合机制的关系，莫特绝缘体CaMn7O12中的电子轨道序与晶格软模之间的关系，以及CuBr2中的疑似电荷有序现象背后的微观机理。..（2）铁基超导材料中与向列序相关的晶格与电子元激发。随着向列序的形成，声子频率发生退简并行为，伴随着电子能带的重组。借助于拉曼光谱较高的能量分辨率，我们运用声子退简并的行为判定了相图中的向列序边界，测定了材料磁性对向列序的影响，并首次观察到了磁性四方相中的新电子能隙。..（3）铁基超导材料中低能量磁性元激发的各向异性特征以及对超导配对的响应。通过一系列非弹性中子散射实验，我们揭示了BaFe2As2中自旋激发纵模的存在，它表明巡游电子对磁性有不可忽略的贡献；观察到了FeSe中强烈的自旋激发各向异性，它表明自旋-轨道耦合对磁性具有重要影响；观察到了(LiFe)OHFeSe中的具有各自温度特征的磁性元激发，暗示着材料中可能存在两种不同的超导配对机制。..（4）具有拓扑能带结构的自旋激发。通过理论分析，我们提出了在一大类反铁磁材料中可能存在有具备拓扑能带特征的自旋激发，并针对Cu3TeO6这种材料进行了确切的理论预言。在后续的中子散射实验中，我们首次观察到了自旋波能带中的狄拉克点，直接证实了我们的预言。..这些研究成果对解决相关领域中的重要科学问题具有直接意义，深化了我们对超导和关联电子材料中的物理规律的理解。