准一维自旋1/2反铁磁体系的共价键固体态研究

Magnetism in solids is one of the most important themes in modern condensed matter physics research. While a spontaneous formation of semi-classical staggered magnetization is often realized in systems with antiferromagnetic spin interactions, the quantum nature of the magnetism can give rise to highly nontrivial effects beyond the semi-classical description, such as long-range entanglements in quantum spin liquids. In this project, we suggest that a variety of factors that are present in real crystals are able to influence the interplay between the semi-classical and the quantum manifestations of antiferromagnetism, and we propose to investigate a specific quantum-mechanical case, namely, the local formation of spin singlets in quasi-one-dimensional spin-1/2 antiferromagnetic materials. By combining magnetic susceptibility measurements and Raman, neutron, and X-ray scattering spectroscopy, we plan to search for systematic and decisive experimental evidence supporting (or against) the existence of local spin-singlet pairs in a broad range of materials, and determine the generic relevance (or the lack thereof) of this phenomenon. We expect that our results will not only deepen our understanding of antiferromagnetism beyond the semi-classical description, but also shed light on some of the outstanding mysteries of high-temperature superconductivity in the copper oxides which are very close to being low-dimensional spin-1/2 antiferromagnets.

磁性是现代凝聚态物理学研究的一个重要主题。当体系具有反铁磁性的自旋相互作用时，材料常常表现出自发的半经典反铁磁（邻位交替）磁化。但另一方面，反铁磁性也可以通过由量子力学支配的方式，呈现出在经典图像下难以描述的行为，例如量子自旋液体中的长程自旋纠缠。在本项目申请书中我们提出如下观点：在真实晶体材料中存在各种因素，它们可以影响反铁磁自旋相互作用的表现形式，使得其在不同场合下分别展现出半经典或者量子力学式的现象。我们计划针对一种特定的量子力学情形：局部自发形成的自旋单态对，展开在准一维自旋1/2体系中的深入研究。我们将结合磁化率测量和拉曼、中子和X射线散射这些强有力的谱学探测手段，在多种材料中搜寻支持（或反对）局部自旋单态对存在的决定性实验证据，从而判定这一现象的广泛存在性。实验结果将能帮助我们达到对反铁磁性的超出半经典图像的理解，同时给高温超导铜氧化物中的一些悬而未决的重要物理问题带来启发。

在本项目的支持下，我们主要使用了拉曼光谱、共振X射线散射、硬X射线散射、以及弹性和非弹性中子散射等谱学实验方法，对多种自旋（或赝自旋）1/2的反铁磁体系以及与反铁磁性等量子相变现象密切相关的超导材料体系进行了深入研究。研究成果主要体现在三个方面：..（1）研究了多个超导材料体系中的磁性相互作用和晶格畸变与材料超导电性之间的关系。我们运用拉曼光谱和共振X射线散射实验，揭示了汞系高温超导铜氧化物中与电荷序相关的结构不稳定性。运用非弹性中子散射实验，我们分析了铁基高温超导材料中的自旋-轨道相互作用和电子结构中的轨道选择性给材料的超导电性带来的影响。我们还与合作者共同研究了锶钛氧中的晶格塑性形变给材料的铁电性和超导电性带来的深刻影响。..（2）对CuBr2这种准一维反铁磁自旋1/2链状材料，我们研究了螺旋反铁磁序带来的多铁性电极化在高压下的增强效应。研究结果表明高压可以调控链间的磁性相互作用强度，从而影响材料的反铁磁有序和多铁转变温度。我们还运用硬X射线衍射和热漫散射等实验方法研究了体系在常压下的局部晶格畸变，没有在实验中观察到由局部自旋单态引起的晶格“四聚化”现象，这可能表明该材料的磁弹耦合强度不足以让我们通过检测晶格畸变的方法间接表征出局部自旋单态的形成。..（3）本项目研究计划中着重讨论了反铁磁相互作用可能导致的自旋单态形成，该现象背后的核心思想是磁性相互作用网络自发解构成有效维度更低、尺寸更小的局部单元。通过对赝自旋1/2的钴基六角蜂窝晶格材料Na2Co2TeO6和Na3Co2SbO6的深入研究，我们发现了材料在低温和磁场调控下展现出丰富的磁有序现象，尤其发现了支持“三动量”形式的局部螺旋磁有序结构存在的实验证据、以及二维六角蜂窝晶格在反铁磁序升温融化后自发解构为沿蜂窝晶格锯齿边的随机排列的铁磁链。..这些研究成果推动了相关领域的发展，给高温超导、量子磁性等重要科学问题的理解带来了启发。